木质素基二硫代氨基甲酸盐的合成及其对重金属吸附性能的研究

【摘要】：鉴于重金属对环境和人类的危害越来越大,开发一种新型的重金属吸附材料具有重大的社会和经济意义。二硫代氨基甲酸盐类化合物(DTC)是一种含有N、S等配位原子的有机化合物,其对重金属具有良好的吸附性,但其价格昂贵、有毒、难以生物降解。木质素是在自然界中储量仅次于纤维素的天然有机高分子化合物,因此本论文以木质素作为二硫代氨基甲酸盐的基体材料,开发对环境无害、效率高、成本低的新型重金属离子捕捉剂,研究的主要内容与结果如下：(1)以碱木质素、二乙烯三胺及二硫化碳为主要原料,通过Mannich/酯化反应合成木质素基二硫代氨基甲酸盐重捕剂(LDTC),并考察了各因素对其产率的影响,结果表明其产率随着木质素、甲醛及二硫化碳添加量的增多先增大而后减小,且升高温度、延长反应时间有利于提高其产率。红外谱图上在波数为1112cm-1、960cm-1和1430cm-1处出现的吸收峰分别为C=S, C-S和N-CS2键的伸缩振动吸收峰,表明二硫代氨基基团成功接枝在碱木质素上,XPS分析发现LDTC中N、S含量分别为15.65%和7.35%,高于碱木质素。(2)考察了LDTC对Cu2+和Pb2+的吸附性能,结果表明其对Cu2+和Pb2+的饱和吸附量分别为175.9 mg/g和103.4mg/g,且吸附过程符合准二级动力学方程,说明吸附速率受化学吸附的控制；对Cu2+的吸附等温线符合Freundlich模型和Langmiur模型,说明吸附过程为单分子层吸附,对Pb2+的吸附等温线符合Langmiur模型,说明吸附过程为单分子层吸附；在处理50mg/L的重金属废水,其添加量为0.025g/50mL时,对Cu2+和Pb2+的去除率均达到98%以上。(3)纳米材料具有颗粒尺寸小、比表面积大及表面能高的优点,因此,该论文进一步以木质素为原料,采用反相悬浮法,首次制备纳米木质素基二硫代氨基甲酸盐重捕剂(nano-LDTC),实验考察了各因素对其粒径分布的影响,结果表明：提高搅拌速度,增大油水相比,增加乳化剂的用量以及减少交联剂用量可以使其粒径分布变小；SEM观察到制备的纳米颗粒粒径分布均匀,粒径主要分布在200-300nnm之间,利用比表面仪测得其比表面积可以达到23.75 m2/g。(4)考察了nano-LDTC对Cu2+和Pb2+的吸附性能,结果表明其对Cu2+和Pb2+的饱和吸附量分别为211.5mg/g和288.04mg/g,且吸附过程均符合准二级动力学方程,表明吸附以化学吸附为主；其对Cu2+和Pb2+的吸附等温线均符合Langmiur模型,说明对Cu2+和Pb2+的吸附为单分子层吸附；在处理50mg,/L的重金属废水,其添加量为0.02g/50mL时,对Cu2+和Pb2+的去除率均可以达到99%以上。