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聚乙烯亚胺改性吸附剂去除镉离子的研究

高红亮  
【摘要】:工业的快速发展使重金属废水污染成为世界性的环境问题。其中镉离子是一种毒性很强的重金属离子,它会在环境中积累,不会分解,并通过食物链的富集进入人体,严重危害了人们的身体健康。去除重金属镉离子常使用的方法有化学沉淀法、离子交换法、膜过滤和吸附法等。在这些方法中,吸附法因其成本低、操作简单和去除效率高而被广泛应用,吸附法的关键是选择合适的吸附剂。聚乙烯亚胺(简称PEI)是一种典型的多胺,它对金属镉离子具有较高的吸附能力和吸附选择性。胺基具有良好的反应活性,易对常见吸附剂进行功能修饰和改性,能够大幅度提高吸附剂对金属镉离子的吸附容量,本课题分别对PEI改性活性炭和PEI改性磁性淀粉微球的制备以及吸附镉离子进行了研究,主要研究内容如下:(1)采用不溶性线型聚乙烯亚胺(PEI)对活性炭(AC)进行改性,引入对Cd(Ⅱ)具有络合作用的胺基官能团,用于吸附去除废水中的Cd(Ⅱ)。BET分析结果表明,PEI成功负载在AC表面,材料的比表面积从305.8 m2·g-1降至113.3 m2·g-1。PEI分子上带正电荷的胺基官能团使得AC表面Zeta电位从-38.3变为11.1 mV。XPS分析结果表明,吸附主要发生在PEI/AC表面的-NH和-NH2基团上。与未改性活性炭相比,PEI/AC对Cd(Ⅱ)的吸附量从11 mg·g-1增加到45 mg·g-1,PEI的负载大大提高了PEI/AC对Cd(Ⅱ)的吸附能力,PEI/AC对Cd(Ⅱ)的吸附是pH依赖性过程,在pH 6-7的条件下,获得了最大吸附容量为45 mg·g-1。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和拟二级动力学方程,表明PEI/AC对Cd(Ⅱ)的吸附过程为单分子层覆盖,并受化学相互作用控制。经过5次吸附-解吸循环后,PEI/AC仍然表现出对Cd(Ⅱ)的较稳定的吸附能力,表明PEI/AC吸附剂具有良好的循环再生性。(2)首先对木薯淀粉进行机械活化预处理,通过反相乳液聚合法制备磁性淀粉微球(MSM)和甲基丙烯酸甲酯磁性淀粉微球(MMA-MSM),然后使用戊二醛将支链型聚乙烯亚胺分别交联到两种微球表面,制备聚乙烯亚胺修饰磁性淀粉微球(PEI/MSM)和聚乙烯亚胺修饰甲基丙烯酸甲酯磁性淀粉微球(PEI/MMA-MSM)。由扫描电镜可观察到PEI/MSM微球平均粒径较小,分布在100~200 nm之间,PEI/MMA-MSM微球平均粒径较大,分布在200~500 nm之间。PEI/MSM微球呈不规则颗粒状,球体间粘连严重,PEI/MMA-MSM微球尺寸均一,表面光滑,形状规则,分散性较好。甲基丙烯酸甲酯的引入,成功的解决了磁性淀粉微球粘连性问题,但也使得微球平均粒径增大和比表面积下降,其中比表面积从22.31m2·g-1下降到14.74 m2·g-1。由热重分析结果可知,PEI/MMA-MSM微球表现出了更好的热稳定性。同时PEI/MSM和PEI/MMA-MSM两种微球的磁化强度分别为9.8 emu·g-1和14.6 emu·g-1,都具有很好的磁响应性,便于磁选分离。(3)将PEI/MSM和PEI/MMA-MSM两种微球分别用于吸附去除废水中的Cd(Ⅱ),对比考察了 PEI/MSM和PEI/MMA-MSM微球对Cd(Ⅱ)的吸附性能。pH是影响PEI/MSM和PEI/MMA-MSM微球吸附效果的重要因素,两种微球分别在pH为6和5时吸附容量达到了最大,分别为121 mg·g-1和 187 mg·g-1。PEI/MSM和PEI/MMA-MSM对Cd(Ⅱ)的吸附过程均符合Langmuir等温吸附模型和拟二级动力学方程,表明PEI/MSM和PEI/MMA-MSM微球对Cd(Ⅱ)的吸附均是单分子层覆盖过程,受化学相互作用控制;主要通过共用电子对的方式,使吸附剂中的-NH2和-OH官能团与溶液中的Cd(Ⅱ)发生相互作用。PEI/MSM和PEI/MMA-MSM经过5次吸附-解吸循环时,对Cd(Ⅱ)的吸附容量仍分别保持为最初吸附容量的73%和81%,吸附-解吸循环实验结果表明吸附剂具有较好的循环再生性。


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