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钛镁酸铋基陶瓷局域结构演化及类偶极玻璃弛豫行为

陈开远  
【摘要】:压电材料是一类能将机械能和电能相互转换的材料,在微电机系统、医学超声诊断和自动化工业等领域具有广泛应用。为了拓展压电材料在现代电子学中的作用,研究该材料局域结构和物理性能尤为重要。其中,Bi(Mg0.5Ti0.5)O3具有类似于PbZrO3反铁电的结构而引起广泛关注。但常温常压下Bi(Mg0.5Ti0.5)O3处于亚稳态,通常采用固溶体的形式来调节相结构和电学性能。在(1-x)Bi(Mg0.5Ti0.5)O3-xPbTiO3固溶体中,在四方和三方相构成准同型相界具有良好的压电性能。0.5Ba0.8Ca0.2TiO3-0.5Bi(Mg0.5Ti0.5)O3铁电厚膜表现出巨大的负电卡效应、超低电容变化和介电损耗。但这些组分的局域结构、相演化与电学性能的构效关系仍不明确。本文以Si、Zr掺杂0.6Bi(Mg0.5Ti0.5)O3-0.4Ba0.8Ca0.2TiO3和(1-x)Bi(Mg0.5Ti0.5)O3-xPbTiO3为研究对象,从平均结构、局域结构、铁电转变、弛豫体行为、重入弛豫体行为等角度分析了构效关系,具体结果如下:(1)为了明确氧空位和Bi3+离子对体系结构和电学性能的影响,研究了0.6Bi(Mg0.5Ti0.5)O3-0.4Ba0.8Ca0.2TiO3和0.6Bi(Mg0.5Ti0.5)O3-0.4Ba0.8Ca0.2(Ti0.875Si0.125)O3在氧气中退火前后的结构和电学性能。退火前后平均结构均为赝立方相;这两个组分均表现出典型的偶极玻璃弛豫行为;介电常数在Tm以上具有良好的热稳定性。利用统计模型描述它们的介电常数随温度的变化关系,揭示了偶极团簇的相互作用。介电常数频率色散来源于A位和B位的复合离子取代引起的极性纳米微区(PNRs)之间的弱相互作用,以及PNRs超高的热稳定性。(2)为了明确介电热稳定性的起源,采用原位XRD、原位Raman、TEM、阻抗谱等测试手段研究了0.6Bi(Mg0.5Ti0.5)O3-0.4Ba0.8Ca0.2(Ti0.875Zr0.125)O3体系结构演化和电学性能的关系。超高介电常数热稳定性归因于偶极子弱相互作用与较低的铁电长程有序。用极化电场P(E)表征了0.6BMT-0.4BZCT的类偶极玻璃弛豫性质。通过模谱拟合的β值显示了弛豫体中PNRs和铁电纳米畴形成的两个临界温度。(3)研究了0.65Bi(Mg1/2Ti1/2)O3-0.35PbTiO3高温压电陶瓷的结构演化和重入偶极玻璃行为,该组分室温处于四方形和三方相构成的准同型相界附近。在室温附近介电常数随温度的变化表现出重入偶极玻璃行为。采用Vogel-Fulcher关系和新玻璃模型对该行为进行描述。此外,利用唯象统计模型确定了温度对偶极子团簇分布的影响。用Raman光谱研究该陶瓷在298 K-723 K范围内的晶格动力学,揭示了铁电长程有序性的破坏和局域晶格畸变是重入偶极玻璃行为的起源。用极化电场P(E)表征了它的弛豫铁电性质,分析了偶极子团簇的分布与铁电性能的密切关系。(4)进一步研究不同Bi含量对0.6Bi(1-x)(Mg0.5Ti0.5)O3-0.4PbTiO3陶瓷重入偶极玻璃行为的影响,该组分具有两处介电异常:(i)低温重入弛豫转变;(ii)高温扩散相变均适用于用唯象统计模型,并计算两种状态下极性纳米区的大小。利用等温介电模量分析了PNRs的动态特性,揭示了PNRs的扩散相变、形成和冻结三个临界温度。PNRs演化的温度演化依赖于铋的化学计量。研究结果为PNRs的动力学行为和再进入松驰行为的调控提供了新的思路。


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