纳米颗粒增强的葡萄糖生物传感器

【摘要】： 糖尿病是世界性的多发病和常见病，它严重地威胁着人类的健康，是仅次于心血管病和癌症的第三大危险疾病。因此糖尿病的诊断和治疗是全世界生物医学工程界面临的重大课题。葡萄糖生物传感器具有选择性高、简便、快速的特点，是检测葡萄糖浓度最常用的方法。为提高传感器的性能，一个发展方向是制备直接电子传递的第三代电流型葡萄糖生物传感器。目前把利用导电聚合物或导电有机盐制备的酶电极叫做直接电子传递的生物传感器。但是这些研究都处于初始阶段，同时也在探索新型第三代传感器的制备方法。传感器发展的另一个方向是微型化、集成化，微型化迫切需要提高传感器电流响应。因此，寻找新材料、新方法制备电流响应值高的新型直接电子传递生物传感器非常必要。 本文的思路是利用纳米颗粒材料的多种独特效应来提高葡萄糖传感器的响应电流。采用二氧化硅，铂，亲水、憎水金、银以及复合纳米颗粒固定化酶，取得了许多未见报道的结果。制备出多种新型近似直接电子传递的葡萄糖生物传感器，憎水银增强的葡萄糖传感器，在11.1mM葡萄糖时的电流响应提高了62.5倍，为传感器的小型化开辟了一条新途径。从纳米颗粒的表面效应、导电性、宏观量子隧道效应、化学活性、催化活性、微电极效应等方面研究了增强机理。为纳米增强新型葡萄糖生物传感器的研究、制备和应用奠定基础。 生物传感器的实用化要求传感器稳定性好，抗干扰性能佳。本文首先根据酶的失活动力学研究了影响纳米颗粒增强葡萄糖生物传感器稳定性的因素。结果表明，这种酶电极响应的衰减过程符合一级失活动力学模型。依据酶动力学推断电极稳定性不好的原因是固定化酶的渗漏，并由此通过使用外层保护膜，以及使用适当的交联剂，显著改善传感器的稳定性。 血液中抗坏血酸等电活性物质对测量产生很大干扰，采用选择性透过膜，将干扰物质和待测物分开是一条较好的提高传感器抗干扰性的途径。研究发现8％聚氯乙烯内层选择透过性膜可以有效排除抗坏血酸的干扰。一般葡萄糖传感器的线性范围较窄，不能满足糖尿病人的检测需要。如果使葡萄糖分子的扩散过程成为反应的控制过程，将可以扩大葡萄糖传感器的线性范围。研究发现施 四川大学博士学位论文 加两层2％醋酸纤维素外层扩散限制膜可以将线性范围扩展到27．SInM葡萄糖，扩 大了一倍多。另外，纳米颗粒不仅可以提高葡萄糖生物传感器的电流响应，而 且能够提高信噪比，这样也可以有效的减少抗坏血酸等物质带来的干扰。