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铀化合物反应机理与微波激励硫发光的原子分子机理

刘晓亚  
【摘要】: 运用量子力学从头计算法优化出UO、UH、UH_2、OUH、ArS、S_2、ArS_2和S_3的基态结构和一些激发态,采用原子分子反应静力学导出了相应的电子状态和离解极限。导出了双原子分子的势能函数曲线及其光谱数据以及三原子分子的解析势能函数。 研究了铀化合物的反应碰撞过程。分析表明:铀与氢气反应生成UH_3的中间产物是UH_2,而不是UH。而且,U相对于H_2的相对动能增加(对应于体系温度升高)到271.96kJ/mol后,则不产生UH_2,这与在较高温度下UH_3分解释放氢气的实验现象相符合;无阈能的反应U+HO(v=j=0)主要生成UO+H,其次是OUH,还有少量的UH。而文献指出UO+O反应能无阈能地生成UO_2。这些结果与实验现象符合得很好,为铀在环境气氛中的抗氢化和氧化腐蚀研究提供了重要的理论依据。 从光谱实验和理论两方面研究了微波激励硫发光的原子分子全新机理:①由S_3原的离解极限分析指出计算出的S_3的五种激发态中,只有两种激发态~3B_1和~3B_2可分解为S_2(B~3∑_u~-)+S(~3P_g),从而得到S_2发光的激发态B~3∑_u~-。②通过Ar和S原子对S_2(X~3∑_g~-)的碰撞,可以使基态S_2(X~3∑_g~-)逐步激发到激发态B~3∑_u~-。其他原子或分子(如He,Ne,Ke,Xe,S_2等)也可有类似作用。这些研究有利于硫灯的开发应用,具有重要意义。


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