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光催化氧化法处理含高浓度苯酚、甲醛废水的研究

韩笑  
【摘要】:光催化Fenton氧化法处理有机废水是一种高级氧化技术,能有效的去除和降解废水中有毒有害的有机污染物,本文以苯酚和甲醛的混合废水为研究对象,通过自行设计的光化学反应装置对有机混合废水进行了UV/Fenton氧化降解实验的研究,探讨了其工艺操作条件、各影响因子的作用机制及其氧化降解动力学等。 基于初步实验,对普通的Fenton 氧化反应设计了L16(44)的正交实验,考察PH值,H2O2浓度,Fe2+浓度和反应时间四种因素对苯酚和COD去除率的影响。根据正交反应结果分析各因素的显著性水平,设计Fenton和UV/Fenton单因素实验的基准条件为:H2O2的投加量为6mL,FeSO4·7H2O的投加量为2g,反应的PH值为4,反应时间为30min,反应温度为30OC。实验结果表明: ①UV/Fenton反应的主要机理是双氧水在Fe2+和紫外光的催化作用下可迅速分解产生 ,生成的 在比较短的时间内可将苯酚和甲醛氧化分解,最终COD的去除率达到90%以上。 ②UV/Fenton反应比Fenton反应具有更高的有机物和COD的去除率,这是由于紫外光可以将三价铁离子Fe(OH) 2+转化为Fe2+,进而加速了H2O2 产生 的速度,形成一个Fe(Ⅱ)/Fe (Ⅲ)的循环反应,因此对有机污染物的降解非常有利。 实验观察到,在UV/Fenton法处理苯酚和甲醛的混合废水样时,若双氧水的用量较少,则溶液最后变为红棕色,但是随着双氧水用量的增加,溶液最终会变为淡黄色。实验分析苯酚在反应过程中的分解机理大体可看作为:苯酚→ WP=3 苯醌→马来酸→乙二酸、丙二酸→丙酸、乙酸、甲酸→CO2、H2O;而甲醛在反应过程中的主要分解产物有甲酸和乙二酸等部分有机酸。由化学动力学理论可知,在反应过程中产生的小分子有机酸具有更高的活化能,彻底去除需要更高的反应条件,因此成为完全氧化降解的限速步骤,使反应终止于产酸阶段。 实验还对UV / H2O2、UV / H2O2 /Fe2+、H2O2 /Fe2+和H2O2四种均相氧化体系对有机废水的COD的去除率作以比较。结果表明:UV / H2O2 /Fe2+体系对COD的去除率最强,H2O2 /Fe2+体系次之,而UV/H2O2与H2O2体系对COD的去除率较差。 探讨不同氧化剂和催化剂浓度下UV/Fenton法氧化降解苯酚和甲醛混合废水的作用规律,用线性回归法对不同氧化降解时间后COD去除率对反应时间的相关性进行了定量分析,得到了简化的动力学模型,即基于COD分析的苯酚和甲醛混合废水的动力学方程为:


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