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热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气研究

兰天石  
【摘要】: 随着世界石油资源的日益短缺,天然气这一清洁、储量可观的能源越来越受到人们的重视。甲烷是天然气的主要成分,资源丰富。二氧化碳是含碳化合物的最终氧化产物,主要来源于化石燃料的燃烧和排放。二者同为温室气体,又是丰富的碳资源。因此CH_4和CO_2化学合成的研究不仅关系到未来资源的配置,对环境保护也同样有重要意义。本课题结合国家自然科学基金项目《等离子体增强的催化反应机理研究》,尝试采用热等离子体射流方式对原料气体CH_4和CO_2重整制备合成气进行研究。 本文共分四个部分:论文第一章综述了传统方法和冷等离子体技术用于甲烷、二氧化碳制合成气的国内外发展状况,同时简要阐述了热等离子体技术在甲烷转化方面的研究和应用,在此基础上提出本论文研究的内容和创新点; 第二章分析了氢气为工作气体的热等离子体射流的物理特性。推导了氢分子解离度与温度的关系。联系实际情况,给出不同功率和不同放电气体流量下计算射流温度的自洽方程。求解自洽方程发现,在温度在3000~6000K区间,氢气的解离度很快上升,电弧能量大部分用于氢气的解离,因此射流的焓值很高。对于强吸热的甲烷-二氧化碳重整过程,应将等离子体射流的工作点置于该区间。 第三章利用平衡常数法对甲烷二氧化碳重整过程进行热力学分析。计算了不同的原料气配比下温度对转化率、选择性的影响。甲烷、二氧化碳重整制合成气需要在较高的温度下进行,最经济的反应温度是1100K。高于此温度,转化率、选择性没有明显的增加;原料气配比可以调整产物中H_2和CO的选择性,较低的CH_4/CO_2,有利于水的生成,造成氢气选择性降低;反之,氢气选择性增加,CO的选择性降低。以此为依据,结合反应器实际情况,为实验选择的反应条件为平衡温度1400K,CH_4/CO_2为4/6。 第四章是实验结果与分析。利用15kW的热等离子体发生器进行了天然气和二氧化碳重整制合成气的实验。考察输入功率、原料气流量和甲烷与二氧化碳的配比对反应转化率、选择性的影响。结果表明:转化率主要由输入功率和原料气流量决定,产品的选择性与原料气的配比密切相关。实验结果与理论分析定性一致。最后对反应过程进行了能量衡算,初步提出了进一步提高能量利用率的方法。 在综合考虑多种因素的情况下,等离子体输入功率8.5 kW,原料气1.3 m~3/h,原料配比CH_4/CO_2=4∶6,甲烷转化率为87.98%,二氧化碳转化率84.34%,一氧化碳的选择性82.27%,能量产率达到1.63 m mol/kJ,综合指标优于其他等离子体重整反应结果。因此,热等离子体射流重整反应具有处理量大,产物单一,工艺绿色化,若进一步完善提高能量利用率,将显示出良好的应用可能性。


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