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城市水系統中PPCPs分布及污水处理优化研究

杨程  
【摘要】:近年来,药物和个人护理品(PPCPS)作为一种新型污染物日益受到人们的关注。PPCPs是含有药物、化妆品、食品添加剂和其他个人护理产品及其各自代谢产物的统称,在地下水、地表水、饮用水、自来水、海洋、沉积物和土壤中都已被检测到。大多数PPCPs以原始或被转化形式排入到污水中随污水进入污水处理厂,虽然PPCPs以极低浓度(ng/L~ug/L)进入水环境,但仍会影响水质并且潜在影响饮用水的安全供应、生态环境和人类健康。本文通过对国内外常用PPCPs在水体、污水厂和饮用水厂进行实测和分析,筛选典型PPCPs,并研究和评价了不同典型PPCPs在饮用水厂中的含量、处理效果和面临的生态风险;同时结合活性污泥处理工艺,探讨了低浓度下典型PPCPs在活性污泥系统中的去除机理,探索优化方向。具体研究内容如下: ①环境中PPCPs分析方法的建立 通过高效液相色谱与质谱连用技术,建立了水环境中痕量PPCPs的富集和测试方法。利用HPLC-MS/MS高灵敏度和高选择性,为检测环境中痕量PPCPs含量提供了一个可靠、准确的检测平台。在优化后的色谱和质谱条件下,标准溶液的最低检出限可达0.1ng/L。并采取固相萃取方法等前处理手段,使得无论是回收率还是检出限,都能很好的满足实际研究的需要。 ②PPCPs在城市水循环系统中的分布及生态风险评价 对密苏里州31个水源地进行监测,结果表明在冬季共检测出十一种药物的存在,咖啡因的检出率最高,另外磺胺甲恶唑、立痛定、对乙酰氨基酚、林肯霉素、布洛芬、甲氧苄啶这六种药品检出率和含量水平较为接近,三氯生、可待因、碘普罗美、泰乐菌素有零星检出,四种雌激素和降固醇酸均未检出。在夏季,所有采样点的样品中共检测出有八种药物的存在,冬季有检出的可待因、布洛芬、碘普罗米在夏季亦均未检出。其中磺胺甲恶唑、立痛定、林肯霉素浓度范围及检出率水平与夏季区别不大。同时对2010年的2、4、5、6月对其进行了监测两条河流在2010年的2、4、5、6月的单位流量浓度均无显著性差异(p0.05)。由此可知雨季的来临造成的水量增加并不是浓度降低的原因,所以浓度降低的主要原因可以归结为温度的上升造成的微生物活性的增加。 通过国内外城市水循环系统中污水厂、自然水体和饮用水厂的典型PPCPs的分析,重点比较了中国重庆和美国密苏里州的监测数据,并分别评价了不同典型PPCPs的生态风险,从而筛选出六种具有较高饮用水污染风险的典型PPCPs物质,分别为消炎镇痛类药物对乙酰氨基酚,兴奋剂类药物咖啡因,抗癫痫类药物立痛定和三种抗生素甲氧苄啶,林肯霉素和磺胺甲恶唑,为后续研究提供了目标物质。 ③不同污泥龄对活性污泥系统处理典型PPCPs的影响: 本试验共构筑四个污泥龄(SRT)分别运行在2d、8d、14d和20d的序批式活性污泥反应器(SBR)。通过批次试验的研究可以知道对乙酰氨基酚,咖啡因由于能在城市污水厂内得到妥善的处理,所以不用再进行深入的研究。对于降固醇酸、林肯霉素、甲氧苄啶必须考虑其他的去除办法,如臭氧、活性炭等。对于磺胺类药物,作为目前仅次于β-内酰胺类抗生素的一类药物,则是今后试验的研究重点。磺胺甲恶唑、磺胺间二甲氧、磺胺甲基嘧啶以吸附作用作为主要去除机理,磺胺嘧啶则是以生物降解起主要作用。通过单因素方差分析我们可以知道磺胺类药物的去除效果与污泥的污泥龄有着显著的关系(p0.01)。 ④磺胺甲恶唑去除小试试验: 磺胺甲恶唑的去除在48h内主要分为三个阶段:1)快速去除阶段,前2h,吸附作用起主要作用;2)去除阶段,2h-8h,吸附速率开始降低,最终达到饱和;3)是匀速去除阶段,主要是生物降解在起作用,所以浓度匀速下降。磺胺甲恶唑的生物降解过程是个一级反应,可以算出磺胺甲恶唑降解一半分别需要167d,66d,71d,56d,所以单纯的增加污水的水力停留时间可以提高处理效果;四个反应器对磺胺甲恶唑的去除效果随着SRT的增加而增加,试验结果显示微量磺胺甲恶唑的存在下,增加污泥的驯化时间并不能有效的提高处理效果;污泥龄2d的反应器中单位生物量去除量远高于另外三个,说明丝状菌的存在有助于磺胺甲恶唑的吸附;从DGGE试验结果来看,不同的污泥龄有着不同微生物群落结构,也很难支持有关文献提出的关于特定微生物种群会改变磺胺甲恶唑处理效果的观点,还有待于后续的有针对性的试验来证明。


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