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碳质材料改性及其低温烟气脱硫脱硝研究

赵齐  
【摘要】:钢铁行业烧结工序是有害气体SO_2和NO_x的主要来源,减少烧结烟气中污染物的排放对环境保护具有重要意义。本文提出碳质材料吸附法脱硫和SCR法脱硝工艺处理低温烟气,采用不同方法对碳质材料进行改性,并对其低温脱硫脱硝特性进行了系统的研究。首先对选取的冶金焦、半焦和自制生物质焦进行改性处理。结果发现,微波改性能够使碳质材料表面的酸性官能团分解,碱性特征增强,表面含氧量减少,增强了碳质材料对SO_2的吸附性(150℃时半焦的脱硫率由20.3%提升至33.5%);水蒸气改性能够大幅提升材碳质材料的比表面积,但会破坏碳质材料表面的酸性官能团,不利于NH_3的吸附,其对NO_x脱除提升效果不明显;碳质材料经酸处理后表面新形成了羧酸和内酯类官能团,增强了对NH_3的吸附效果,提升了碳质材料的脱硝活性(150℃时生物质焦的脱硝率由8.3%提升至29%)。而后本文以酸改性生物质焦(BC)为载体,采用浸渍法分别负载Mn、Fe、Ce、V四种金属氧化物为活性组分制备了BC基催化剂,考察了四种催化剂的低温脱硝活性,在125-225℃范围内脱综合硝活性Mn/BCCe/BCV/BCFe/BCBC,Mn/BC在200℃时NO脱除率高达87.6%。BC载体具有较大的比表面积,这有助于活性组分在生物质焦上更均匀的分散,由于石墨微晶结构的存在促进了NO向NO_2的转化,有助于“快速SCR反应”的进行,使Mn/BC在低温下表现出优良的脱硝活性。最后通过添加助催组分CeO_2,并研究其对催化剂低温SCR活性的影响。结果表明,助催组分CeO_2的加入有效的抑制了Mn的团簇,使Mn在载体表面分布更加均匀,增强了催化剂的脱硝活性。添加Ce后Mn、Ce之间存在协同作用,在脱硝反应中Mn主要起到活性组分的作用,通过自身氧化还原循环完成脱硝过程;Ce充当助催剂,以强氧化性促进MnO_x的氧化,为催化反应供氧,还原得到的Ce_2O_3与O_2反应重新生成CeO_2。添加CeO_2后催化剂脱硝活性大幅提升,在175℃条件下,Mn-Ce_((7:3))/BC催化剂脱硝率高达99.2%。


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