收藏本站
收藏 | 论文排版

纳米TiO_2光催化氧化处理苯酚水溶液的研究

刘仁龙  
【摘要】:含酚废水是冶金工业废水中的一类,其危害大、处理困难,已成为我国目前重点控制的废水之一。光催化氧化技术是近年来发展起来的一种新型水处理技术,因高效、无二次污染,且具有可直接利用太阳能的潜力,而受到各国学者的关注。纳米二氧化钛光催化材料因其特殊的性能,已在空气净化、饮用水消毒和工业废物处理等方面显示出广阔的应用前景。但由于粉末状光催化剂在使用过程中存在分离与回收困难等问题,因而光催化膜逐渐成为一个新的研究热点。 本论文采用溶胶—凝胶法研究制备玻璃基纳米TiO_2光催化膜。以钛酸丁酯为前驱物和冰醋酸为螯合剂,重点考察了影响溶胶—凝胶过程的影响因素,即螯合剂的加入与否、加水量与加水方式、加酸量、溶剂种类和用量、水解温度及陈化环境等,并对TiO_2胶凝过程机理进行了基本的探讨。结果表明:加入冰醋酸抑制钛酸丁酯的水解,对凝胶过程的影响较大,凝胶时间随冰醋酸的加入量的增加而延长;水对钛酸丁酯的水解缩聚反应影响很大,是溶胶—凝胶过程的一个关键参数。采用差热—热重分析法(DTA-TG)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等现代测试技术,分析和研究了所制备纳米TiO_2的微观结构、性能。运用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)手段,测量和考察了玻璃基纳米TiO_2光催化膜的晶型、晶粒尺寸和膜的表面形貌,探讨了影响玻璃基纳米TiO_2光催化膜性能的各种因素。实验结果表明,TiO_2晶粒外观呈球形,粒径约在30~100nm左右。 论文研究了纳米TiO_2粒子生长及晶型转化动力学行为。由于纳米TiO_2粒径较小,有利于TiO_2由锐钛型向金红石型的转化,从而引起晶型转化活化能的降低。本研究得到的晶型转化活化能为129.26 kJ/mol,明显小于理论值。 在纳米TiO_2制备基础上,本论文实验研究了玻璃基纳米TiO_2膜光催化氧化处理含酚废水的行为,详细考察了苯酚初始浓度、溶液pH值、氧化剂投加量、反应时间、不同光源、玻璃基纳米TiO_2膜的焙烧温度等因素对光催化降解苯酚的影响,得出以下主要结论:(1) 随着溶液初始浓度的增加,光催化速率常数降低,这可能与苯酚在催化剂上的相对吸附率有关,而初始反应速率却随着溶液初始浓度的增加而减小,这可能与催化剂吸附位的数量有关。(2) pH值对光催化的影响比较明显,酸性条件有利于光催化进行,而碱性条件对光催化有抑制作用。光催化效果随pH的变化和pH对催化剂吸附性能的影响表现出良好的一致性,由此推测,苯酚在催化剂表面的吸附是影响反应效果的重要步骤。(3) 氧化剂投加量的增加,可以在反应体系中引入更多的光催化活性因子,促进光催化反应。(4) 纳米TiO_2的晶型结构随着温度的升高,由锐钛晶型向金红石型转变,其粉末的转变温度在450~500℃之 重庆大学博士学位论文 间。在550℃下焙烧1h的纳米TIOZ膜光催化活性最高,其锐钦矿含量为82.75%,粒 径为30一loonm。在浓度为80mg/L的苯酚溶液中加入H202,当pH值为2时,在高压 汞灯的照射下,经TIOZ膜sh的催化,光解率可达80.1%。 采用聚合凝胶法制备稳定的TIOZ溶胶,并在zrOZ陶瓷载体上进行浸涂一干燥 一焙烧等处理,研究制得了陶瓷基纳米肠0:膜。针对载体膜,首先实验研究了不 同条件对Ti02溶胶一凝胶过程的影响,得出了制备稳定溶胶的最佳工艺条件;采 用sEM、气体泡压法等实验手段,对陶瓷基TIOZ膜制备过程进行了跟踪,讨论了 载体孔径大小及表面平整度、下0:溶胶条件、制膜工艺过程(浸涂、干燥、焙烧 等)条件对Ti02膜成膜质量的影响。结果表明:将市售的Zro:多孔素烧陶瓷膜经 15%的偏硅酸钠水溶液浸泡、热处理后,再经过仔细打磨作为载体使用,可在其上 形成较完整的陶瓷基纳米Tio:膜。浸涂用溶胶条件为m(乙醉加(。酸丁.)二30~40、 m体加(。丁哟二2一3时,制备出的Tio:膜孔径小且孔径分布狭窄。在浸涂溶胶中加入 DMF可有效防止TIOZ凝胶膜在干燥过程中的开裂现象。载体经涂膜后于室温下干 燥两天,然后严格控制升温速率,将干凝胶膜焙烧至500℃,即得到锐钦矿型的 TIOZ陶瓷膜。重复浸涂一干燥一焙烧工艺过程,经四次涂膜后制得的陶瓷基纳米 五02膜的平均孔径0.12 pm,孔径分布狭窄。同时,实验初步探讨了溶液pH值对 陶瓷基石。2膜光催化降解苯酚溶液的影响。苯酚溶液pH值在3附近有较好的光 催化效果。陶瓷基TIOZ光催化降解苯酚溶液及焦化废水的可行性及催化反应机理 还有待进一步研究。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 赵毅,韩静;TiO_2光催化烟气脱氮技术研究[J];中国电力;2004年08期
2 符小荣,张校刚,宋世庚,王学燕,陶明德;溶胶-凝胶法制备TiO_2/Pt/glass纳米薄膜及其光电催化性能[J];功能材料;1997年04期
3 符小荣,张校刚,宋世庚,王学燕,谭辉,陶明德;TiO_2/Pt/glass纳米薄膜的制备及对可溶性染料的光电催化降解[J];应用化学;1997年04期
4 李晓平,徐宝琨,刘国范,吴凤清;纳米TiO_2光催化降解水中有机污染物的研究与发展[J];功能材料;1999年03期
5 张静,沈迅伟,袁春伟;TiO_2的协同效应及其在废水处理中的应用[J];上海化工;2004年04期
6 颜秀茹,李晓红,宋宽秀,霍明亮,王建萍;粉末状和薄膜状TiO_2对敌敌畏的光催化降解[J];感光科学与光化学;1999年04期
7 符小荣,宋世庚,王学燕,谭辉,武光明,陶明德;纳米TiO_2/Si薄膜的制备与光催化性能的研究[J];感光科学与光化学;1997年03期
8 赵宝顺,肖新颜,张会平;纳米二氧化钛光催化降解苯酚水溶液[J];精细化工;2005年05期
9 蒋兴钧,白新德,凌云汉,伍志明;TiO_2纳米复合薄膜制备及光催化性能研究[J];稀有金属材料与工程;2005年04期
10 李芳柏,古国榜,柏申文,林海山;纳米TiO_2晶体的制备及光催化性能[J];华南理工大学学报(自然科学版);1999年12期
11 姚明明,杨平,卢萍,王筱梅;光自洁TiO_2膜的制备及表面处理[J];石化技术与应用;2000年01期
12 刘中林,李春喜,王子镐;苯酚水溶液光催化降解的盐效应[J];中国环境科学;2003年05期
13 张秋波,李忠,胡克源;酚水及煤气化废水的湿式氧化处理[J];环境科学学报;1987年03期
14 陈步辉;酚水预处理装置—加压气浮除油[J];包钢科技;1990年02期
15 张汝冰,刘宏英,李凤生;均匀沉淀法制备纳米TiO_2及其在环保方面的应用[J];环境化学;1999年06期
16 周彤,吴纯德,王晓蕾,罗佳;超声协同纳米TiO_2光催化降解水中苯酚机理的研究[J];分析科学学报;2005年03期
17 徐炽焕;日本Ti0_2光催化技术的发展[J];国际化工信息;2003年04期
18 肖光参,鲁文升,李旦振,付贤智,王绪绪;乙烯在纳米催化剂InVO_4-TiO_2上的可见光降解[J];无机化学学报;2005年04期
19 黄显怀,陈初升,唐玉朝;离子掺杂和氢气氛处理对TiO_2光催化性能的影响[J];哈尔滨工业大学学报;2005年01期
20 张凡;兰州市马滩—雁伏滩地区粉细沙土中酚水淋滤试验[J];甘肃环境研究与监测;1986年04期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 高基伟;杨辉;江仲华;黄顺余;;热处理温度对TiO_2结构、光学性能和光催化性能的影响[A];全国第三届溶胶—凝胶科学技术学术会议论文摘要集[C];2004年
2 李从举;翟国钧;王佩杰;常敏;肖燕;;TiO_2纳米纤维无纺布的制备及其光催化性能研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
3 井立强;孙志华;王百齐;屈宜春;辛柏福;付宏刚;;掺La的TiO_2纳米粒子的制备和表征及光催化性能研究[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
4 侯梅芳;李芳柏;万洪富;侯梅芳;周国逸;;TiO_2基催化剂催化消除NO_x的国内外研究[A];中国环境保护优秀论文集(2005)(下册)[C];2005年
5 赵进才;马万红;陈春城;;可见光光催化活化H_2O_2降解有毒难降解有机污染物的研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集(下册)[C];2006年
6 柳清菊;吴兴惠;朱忠其;张瑾;;光催化自清洁玻璃的在线制备技术[A];科技、工程与经济社会协调发展——中国科协第五届青年学术年会论文集[C];2004年
7 王桂强;傅忠君;于鲁汕;;TiO_2光催化剂降解有机染料的研究进展[A];第九届全国染料与染色学术研讨会暨信息发布会论文集[C];2004年
8 胡晓洪;安太成;盛国英;傅家谟;郭淑敏;;掺铁方式对纳米TiO_2光催化性能的影响[A];2004年全国太阳能光化学与光催化学术会议论文集[C];2004年
9 党文娟;赵水侠;;光催化剂TiO_2的性质及其应用研究[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年
10 闫俊萍;唐子龙;张中太;罗绍华;;双掺Cr,Sb对TiO_2光催化性能的影响[A];中国硅酸盐学会2003年学术年会论文摘要集[C];2003年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 刘仁龙;纳米TiO_2光催化氧化处理苯酚水溶液的研究[D];重庆大学;2004年
2 鲁娟;ⅤA-ⅥA族化合物的微结构控制与光催化性能研究[D];南京理工大学;2008年
3 陈金媛;负载型纳米TiO_2复合光催化剂的合成及应用研究[D];浙江大学;2005年
4 昝菱;纳米晶二氧化钛的制备及其光催化性能研究[D];武汉大学;2004年
5 刘兆阳;TiO_2基纳米光催化剂的制备及其光催化、超亲水性能的研究[D];大连理工大学;2004年
6 罗鸣;基于基板的TiO_2纳米点结构的制备及性能研究[D];浙江大学;2009年
7 董帆;非金属掺杂TiO_2基纳米材料的制备新方法、结构表征及可见光催化降解气相甲苯性能[D];浙江大学;2010年
8 张向超;掺杂TiO_2薄膜的制备、表征及性能[D];中南大学;2010年
9 周民杰;纳米TiO_2涂层及其复合涂层的制备与光阴极保护性能研究[D];华南理工大学;2010年
10 叶苗苗;纳米结构TiO_2的制备及其光催化降解4-氯硝基苯的效能研究[D];哈尔滨工业大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张宗伟;纳米二氧化钛的表征及光催化环己烷的研究[D];西北大学;2006年
2 薛鹏;掺杂稀土离子铈Ce~(3+),Y~(3+)的钠米TiO_2复合粒子的制备及其光催化氧化活性的研究[D];太原理工大学;2004年
3 李定坚;纳米TiO_2光催化杀菌技术在水体中的应用及其杀菌机理探讨[D];暨南大学;2004年
4 徐纯芳;沸石负载TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能的研究[D];华侨大学;2004年
5 徐甦;负载型纳米TiO_2催化剂的制备及其在难降解有机废水处理中的应用研究[D];浙江大学;2004年
6 曹佩玲;TiO_2薄膜的制备及光催化降解甲醛的研究[D];天津大学;2003年
7 阮继锋;纳米二氧化钛粒子的制备及光催化降解苯酚废水研究[D];北京化工大学;2002年
8 孙丽颖;光催化—臭氧氧化处理水中难降解有机物[D];大连理工大学;2005年
9 陈旭;氮掺杂二氧化钛的制备及其光催化性能的研究[D];福州大学;2005年
10 卢海强;模板法制备无机中空纤维和无机中空微球[D];南京工业大学;2005年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 本报记者 王永珍;加快光催化技术开发应用[N];福建日报;2010年
2 何召霞 陈镇东;佛山召开光催化发展论坛[N];中国现代企业报;2009年
3 记者 高建进;国家环境光催化工程技术研究中心落户福大[N];光明日报;2009年
4 唐川;联宝、紫光催化NB价格战[N];中国计算机报;2003年
5 本报记者 温海龙 实习生 林蕾;尽己所能为故乡发展出力[N];福州日报;2009年
6 兰招宝;光催化让水成新能源[N];福建科技报;2010年
7 本报记者 曾实;光催化:中国主导定标准[N];四川日报;2010年
8 邹南清 王敏霞;光催化净化器走俏市场[N];福建日报;2003年
9 本报记者 杨复强;光催化净化器:中央空调净化的福音[N];中国房地产报;2004年
10 海华;上海研制的光催化空气净化器通过鉴定[N];国际经贸消息;2002年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978