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Fenton高级氧化技术氧化降解多环芳烃类染料废水的研究

李宏  
【摘要】: 本研究课题系国家自然科学基金创新研究群体基金资助项目(50621403)的部分研究内容,并受重庆市自然科学基金研究项目(07BB7145)资助。 多环芳烃类染料废水是持久性难降解有机污染物最主要的来源之一。尤其是当前染料正朝着抗光解、抗热及抗生物氧化方向发展,使其处理难度加大,传统的废水处理技术已经难以实现对其达标排放处理。因此,研发一种高效、经济、适用的染料废水处理技术,对于保护水环境、推动我国印染业的发展,具有积极深远的意义。 本论文以多环芳烃类染料废水为处理目标,以罗丹明B染料为模拟研究对象,采用光助Fenton反应、微波强化Fenton反应和微波强化类Fenton反应,对模拟罗丹明B染料废水和实际多环芳烃类染料废水进行了实验研究。探索性地开展了以下四个方面的研究工作:(1)以太阳光、高压汞灯和室内自然光为光源,引入废铁屑参与反应,开展光助Fenton反应降解罗丹明B染料废水的降解特性研究。(2)为提高Fenton试剂法产生·OH的效率,实验采用微波作为促进手段,进行了罗丹明B染料废水降解特性的研究;同时,模拟染料废水中过渡金属离子Cr(Ⅵ)替代Fe2+参与Fenton反应,在微波强化作用下,进行罗丹明B染料废水降解特性的研究。(3)开展了光助Fenton反应、微波强化Fenton反应和微波强化类Fenton反应氧化降解的罗丹明B染料废水动力学行为研究,并对光助Fenton反应条件下,罗丹明B降解机理与途径进行了较为深入地探讨。(4)论文还对高级fenton氧化技术处理实际染料废水的产业化应用进行了系统的探讨。 通过上述实验研究与理论分析,论文获得了如下研究成果: ①光助Fenton反应能有效地对多环芳烃类染料罗丹明B进行脱色降解,以太阳光或高压汞灯为光源能明显加速反应进程,室内光线条件下脱色降解速率较慢;针对500ml 100mg·L-1罗丹明B溶液进行光助(高压汞灯)Fenton反应氧化降解,其反应最优化条件为:pH=3.5,18mmol·L-1Fe2+溶液用量5.0ml,30%H2O2用量5.0ml。反应1小时后,罗丹明B去除率达到99.9%,CODcr去除率达到93.8%。 ②微波与Fenton试剂联用,相互促进,具有一定协同效应,能加快降解有机物罗丹明B的反应速率。针对500ml 100mg·L-1罗丹明B溶液进行微波Fenton反应氧化降解,其反应最优化条件为:pH=3.0、30%H2O2溶液0.70ml、0.020mol·L-1Fe2+溶液4.00ml、微波作用8min。此时,罗丹明B去除率达到99.9%,CODcr去除率达到90.2%。 ③微波辐射(Cr(Ⅵ)-H2O2)类Fenton试剂法催化降解多环芳烃有机物罗丹明B取得了良好的处理效果。针对500ml 100mg·L-1罗丹明B溶液进行微波类Fenton反应氧化降解,其反应最优化条件为:pH=3.4、30%H2O2溶液1.00ml、0.040 mol·L-1Cr(Ⅵ)溶液4.00ml、微波作用8min。此时,罗丹明B去除率达到99.0%,CODcr去除率达到80.42%。 ④在pH=3.5的条件下,光助Fenton反应降解染料罗丹明B的反应级数为2.57,其反应的表观动力学方程为: V = 5×1 0?9×P1 .2845×F 0.3660×E0.9204;在pH=3.0的条件下,微波辐射Fenton反应降解罗丹明B的反应级数为2.13,其反应的表动力学方程为: V = 0.064085×P 0.4089×F 1.4655×E0.2562;在pH=3.4的条件下,微波辐射(Cr(Ⅵ)-H2O2)类Fenton反应降解罗丹明B的反应级数为2.85,其反应的表动力学方程为: V = 8.29182×1 0?5×P 0.8763×G 1.3719×E0.5975。 ⑤在光助Fenton反应条件下,羟基自由基·OH攻击罗丹明B的大共轭发色基团中不饱和共轭键,使其断裂,导致废水的脱色与氧降分解。降解过程中可能主要有罗丹明B脱去1-4个乙基后的中间产物和染色环结构破坏后生成的苯甲酸、邻苯二甲酸、对羟基苯甲酸、乙二酸等中间产物;罗丹明B分子中的氨基最终完全转化为了NO3?,废水中没有NO2 ?和N O?等其它形式的氮存在; ⑥通过对Fenton高级氧化技术处理实际染料废水产业化应用的研究表明,Fenton高级氧化技术离实际产业化应用仍有不小的距离。但该技术集聚的优势,其技术操作与管理的便捷性,以及该技术废水处理成本尚有较大的下降空间,决定了Fenton高级氧化技术是一极具发展潜力的染料废水处理技术。 论文的创新与学术价值在于: ①避开Fenton高级氧化技术降解罗丹明B染料废水复杂的基元反应研究,开展了反应表观动力学行为研究,确立了反应表观动力学方程。从反应宏观的角度有效地掌握了该类染料废水处理技术氧化降解污染物的反应规律。从而为提高氧化降解效率,优化反应条件奠定了理论基础。 ②在研究光助Fenton反应氧化降解罗丹明B染料废水的中间产物与最终产物的基础上,揭示了罗丹明B氧化降解机理,并提出了罗丹明B染料废水最可能的降解途径,从而获得该染料废水处理技术氧化降解污染物的基本规律。这为探索多环芳烃类染料废水的氧化降解规律提供了重要的理论依据与技术路线。 ③在Fenton高级氧化技术降解多环芳烃类染料废水实验与理论研究的基础上,首次对该类技术在产业化应用过程中面临的实际染料废水的降解特性、处理规模放大后技术适应性、处理成本,以及降解过程中的卫生与毒理性等关键问题进行了系统的探讨。为推进该类染料废水处理技术产业化进程奠定了实践基础,并提供理论指导。


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