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含钆二氧化铀芯块制备及工业化应用研究

杨晓东  
【摘要】: 目前,轻水动力反应堆在世界各国的核反应堆中占着主要地位。在这种堆中,功率和寿命是两个很重要的参数。为了提高功率和延长寿命,核燃料的初始装载量要比临界质量大很多倍,从而导致了反应堆活性区的初始反应性很高。为了解决这个问题,最好的办法就是采用可燃毒物。在当代先进反应堆的开发中,采用高燃耗、长周期、低泄漏的运行方式。为了提供燃料循环的灵活性,对于采用停堆换料的核电厂,单靠分体式的可燃(相关)毒物组件,不足以实现反应堆的长期反应性控制和慢化剂温度系数控制,此时,有效的办法是采用一体化可燃毒物的燃料组件。UO_2-Gd_2O_3可燃毒物芯块就是国际普遍采用的一体化可燃毒物,它可以降低反应堆由于增加燃料装载量而出现很高的初始反应性,展平活性区中子通量及功率分布,从而加深燃耗,提高反应堆的功率和安全性能。 国内尚未进行过含钆二氧化铀芯块的工业化生产。为此,作为我国核燃料元件制造基地,有必要进行含钆二氧化铀芯块一体化可燃毒物的工业化应用研究,以满足电站用户对燃料的需求。本文在以下四个方面进行了系统地研究,并取得了能指导国内生产的创新性成果: ①IDR工艺研究。对从南非进口的一套小型IDR转换装置进行了全面更新,重新研制控制系统、金属铀过滤器和尾气处理装置。在该装置上研究了IDR工艺,成功地制备出了高性能二氧化铀芯块所需的UO_2粉末;研制高氟二氧化铀粉末的干法回收装置,确定了回收工艺,实现了对高氟粉末的IDR干法回收;完成了尾液氢氟酸的处理技术研究,减少了生产过程中的废物量;建立了氢氟酸中铀含量的分析检测方法,保证了氢氟酸的质量和废水的达标排放。在国内首次实现了UO_2的IDR工艺工业化生产,提高了金属铀的收率,降低了制造成本,减少了三废排放,减轻了操作人员的劳动强度,具有良好的经济效益和社会效益。 ②含钆芯块研究。针对含钆芯块难于制造、技术含量高,尤其针对钆分布均匀性和游离Gd_2O_3聚团、Gd_2O_3对压烧性能影响很大的问题,在国内开展了含钆芯块制备工艺技术研究。1)混料技术。为了使密度相差大的Gd_2O_3粉末在UO_2粉末中均匀混合,成功地采用了高效混合器和切实可行的混料工艺;2)成型技术。陶瓷Gd_2O_3粉末也是一种脆性粉末,加入到UO_2粉末中并不能改善混合粉末的压制性能,而且生坯脱模困难、不利于存放,最终生坯因应力释放不均匀会导致横向裂纹。适当地降低成型压力成功地解决了这一难题。3)烧结技术。为了得到充分固溶的UO_2-Gd_2O_3烧结芯块,相对于普通二氧化铀芯块而言,一是预烧和烧结时间要长得多,使其有充分的固溶时间;另一方面又要保证芯块最终的烧结密度不至于超标,故烧结温度不宜太高。另外,文中还采用湿氢烧结,具有较高的氧化势,有利于高价铀离子的迁移,对因Gd_2O_3导致氧化势变化而引起的缺陷进行修补,从而有利于密实化的进程。4)钆均匀性检验技术。采用彩色金相检验的方法,能有效地检验出游离钆,从而能够有效地检验出钆的固溶程度和钆分布的均匀性。通过工艺条件试验和工业化批量试验,不仅成功地建立了上述关键技术,而且实现稳定、可靠的工业化生产,满足了我国核电站用户的需求。 ③含钆大晶粒芯块研究。常规的烧结工艺,得到的二氧化铀芯块的晶粒尺寸10μm以上的称之为大晶粒芯块,而对UO_2-Gd_2O_3芯块,由于Gd_2O_3有抑制芯块晶粒长大的作用,在同样的条件下,其含钆芯块的晶粒尺寸一般小于7μm。本课题采用添加晶粒长大剂的研究路线,进行了大晶粒含钆二氧化铀芯块研制的试验。通过试验,在添加量一定的情况下,添加不同比例的Al_2O_3和SiO_2,对芯块晶粒尺寸有较大影响。添加Al_2O_3或和SiO_2,均可获得晶粒度大于10μm的含钆二氧化铀芯块。 ④含钆燃料棒的理论计算与分析。燃料棒包壳是反应堆放射性物质的第一道屏障,它能包容90%以上的裂变产物。因此,燃料棒的完整性在设计和运行中必须得到保证。1)通过计算与分析结果表明,AFA 3G燃料棒燃耗达到62GWd/t(U),其相应的燃料组件燃耗为57GWd/t(U),燃料棒性能完全满足芯块温度、燃料棒内压、包壳应力、包壳应变、包壳管外侧均匀腐蚀的设计准则要求,并具有相当的裕量,并且与燃料组件机械设计相容。2)从堆芯燃料管理的角度来看,不论是采用低可燃毒物含量、钆棒数多的可燃毒物组件装载,还是采用国际流行的6%~8% Gd_2O_3含量、棒数较少的可燃料毒物组件装载的堆芯,都可以实现核电站的高燃耗堆芯,满足相应的技术指标。


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