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浓度和含量的康普顿散射测定原理

罗光  
【摘要】: 材料是人类社会的里程碑,是人类社会发展的物质基础。因此发展新材料已成为21世纪最重要、最有发展潜力的领域之一。新材料的发展离不开材料科学的发展。材料学是研究材料成分、组织、结构、加工及性能相互关系的一门科学,其中成分、组织、结构和性能的测定依赖于不断发展的材料分析测试技术。本文的目的在于,利用康普顿散射现象,开发一种新的浓度和含量的分析测试技术。这种测试技术的开发成功,将有重要的应用价值和理论意义。本文从理论上对康普顿散射作了系统整理,在此基础上,结合溶液、粉末混 合物和合金的特点,推导出溶液的浓度(或粉末混合物、合金的含量)与康普顿散射光子数之间的关系式。结果表明,溶液浓度(或粉末混合物、合金的含量)与康普顿散射光子数成线性关系。这一结果为浓度或含量的康普顿散射法测定奠定了理论基础。 酸碱盐的康普顿散射实验证明:用Cs~(137)作放射源(射线能量为661.5kev)的条件下,溶液浓度与康普顿散射光子数之间成线性关系;不同碱金属的盐溶液和碱溶液,不同碱土金属的盐溶液,其线性关系的斜率彼此不同,而且随着金属原子序数的增加,线性关系的斜率减少。理论推证和实验结果都说明,可以用康普顿散射作为溶液浓度测定的方法。 用Cs~(137)作放射源的Cu-Ni、Fe-C粉末混合物的康普顿散射实验说明,随着粉末混合物中Ni(或C)含量的增加,康普顿散射光子数成线性增加,这一方面证明了第二章理论推导公式的正确性,另一方面说明可以用康普顿散射测定粉末混合物中某一成分的含量。原子序数仅相差1的Cu-Ni混合物和原子序数相差20的Fe-C混合物比较说明,后者线性关系的斜率较前者大,这意味着混合物中两成分的原子序数相差越大,用康普顿散射法测定某成分的灵敏度越高。 用Cs~(137)作放射源对一组无限固溶Cu-Ni合金进行康普顿散射实验说明,随着合金中Ni含量的增加,康普顿散射光子数缓慢的增加,而Ni含量与康普顿散射光子数之间仍然成线性关系,但直线的斜率很小。和成分含量完全相同的Cu-Ni粉末混合物相比,用康普顿散射法测定的灵敏度要低一些。两者出现这种差别,与Cu-Ni形成合金后,电子结构发生了变化有关系。一组有限固溶的Fe-Cu合金的康普顿散射实验说明,随着Cu含量的增加,康普顿散射光子数并无明显的变化。这一结果表明,康普顿散射光子数既与散射体的电子密度有关,也与电子所受的束缚有关,而Fe中加入Cu,使两者达到平衡,以致随着Cu含量的增加,散射光子数并无明显变化,显然康普顿散射法不适合测定Fe-Cu合金中的Cu含量。 利用量子化学的密度泛函理论(DFT)方法,计算分析了H_2SO_4、HCl、LiCl、NaCl、KCl、NaOH、KOH、MgCl_2、BaCl_2等溶液的离子水合物的电子结构,对H~+、Li~+、Na~+、K~+阳离子的水合物的电子密度分布进行了分析,得出电子的重叠部分按H~+、Li~+、Na~+、K~+的顺序而越来越少,说明水合离子体系中,电子受到的束缚按H、Li、Na、K的顺序而增强。同理Mg~(2+)、Ba~(2+)形成的水合离子体系中,电子受到的束缚按Mg、Ba的顺序而增强;Cl~-、SO_4~(2-)形成的水合离子体系中,电子受到的束缚按Cl~-、SO_4~(2-)的顺序而增强。水合离子中的电子受到束缚增强的规律与康普顿散射中浓度与散射光子数间线性关系的斜率的变化规律一致。用量子化学的计算结果,合理地解释了不同溶液的康普顿散射中,浓度与散射光子数间线性关系的斜率的变化规律。 利用量子化学的密度泛函理论(DFT)的平面波赝势理论,计算了Cu-Ni和Fe-Cu合金的原子电荷布居数和局域态密度(PDOS)。结果表明Cu-Ni合金中随着Ni含量的增加,由于电子越来越多地由低于费米面处向着(甚至超出)费米面的方向转移,说明合金中的电子越来越自由。得到的这些理论分析结果,合理地解释了Cu-Ni合金中康普顿散射光子数与含Ni量间的依赖关系。Fe-Cu合金中随着Cu含量的增加,合金的电子密度增加,相应的康普顿散射光子数应该增加,但由于电子越来越多地向低于费米面的方向转移,电子越来越不自由,最终使康普顿散射光子数在一个很窄的范围内波动。 综合分析酸碱盐溶液、粉末混合物和合金康普顿散射的规律,得出可用康普顿散射法非接触地测定液体浓度和粉末混合物含量,容易实现自动检测和在线检测。用康普顿散射测定合金含量问题,有待进一步研究。


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