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高氨氮难降解老龄垃圾渗滤液的处理研究

Anas Fakhry Qassid Al-Harbawi  
【摘要】: 众所周知,垃圾渗滤液污染物质浓度含量高,是一种成分复杂且难以生物降解的废水,对环境有较大的危害。由于垃圾渗滤液的成分有赖于垃圾填埋场固体废弃物的堆积年限和堆积方式,其中有机物、无机物和重金属成分的变化较大且不稳定,因此,高浓度的垃圾渗滤液是很难处理的。本课题研究的垃圾渗滤液取自中国重庆市长生桥垃圾填埋场,渗滤液中COD, BOD_5, NH_3-N平均含量分别为1650 mg/l, 5mg/l,1100mg/l。本文在查阅国内外相关文献的基础上,结合长生桥垃圾渗滤液高氨氮、低碳的特点,考虑到氨氮和碳难以同时去除,试验采用生物处理法和物化处理法去除氨氮和COD,即分别采用序批式生物膜反应器SBBR和MAP沉淀法去除渗滤液中的氨氮,考察了这两种方法的处理效果以及各自的影响因素,并对这两种方法的处理效果进行了比较;试验还采用混凝沉淀、Fenton氧化法、混凝沉淀-Fenton氧化组合法,以及Fenton氧化-混凝沉淀组合法对COD进行去除,考察了这四种方法的去除效果,并对其处理效能进行了比较;此外,试验通过用序批式间歇生物膜反应器(SBBR)处理超声波作用出水,进一步对超声波改善高氨氮、低碳垃圾渗滤液的可生化性能进行了研究。笔者希望,垃圾渗滤液通过以上处理能够达标排放。研究结果如下: SBBR的每个运行周期都包括三阶段:进水,反应和排水。反应器的启动温度为30-33℃,每个运行周期投加两次Na_2CO_3以保持反应器内pH值大于7,溶解氧则维持在4.0mg/L以上;由于氨氮浓度很高,大约为1100mg/L,为了使反应器内氨氮浓度不大于200mg/L,需要用自来水或处理后污水对原渗滤液水进行稀释。在挂膜密度为30%,运行周期为24h的条件下,经过长达2个月的驯化后,SBBR反应器达到稳定运行。 驯化期间,首先考察了影响反应器内氨氮去除的因素,主要包括pH、温度、挂膜密度和氮负荷。试验结果表明,在氮负荷为0.035kgN/(m~3·d),水力停留时间为6d时,每个反应周期结束的pH值下降到3.7以下,为了保持反应器内的细菌活性,pH值应大于7,因此,每个周期需要投加两次碱性溶液(试验中采用Na_2CO_3);另外在氮负荷为0.048kgN/(m~3·d),水力停留时间为3.33d时,试验选取了2个温度:20℃和31℃,考察其对SBBR反应器去除氨氮效能的影响,含氮化合物随时间的变化情况表明,大于30℃(一般在30-33℃)的高温有利于硝化反应的发生;随后,试验考察了挂膜密度对SBBR反应器去除氨氮效能的影响,并得出,在相同的温度、体积条件下,当反应器挂膜密度为30%,SBBR进水氨氮浓度小于125mg/L,水力停留时间为2.75d,氮负荷为0.076 kgN/(m~3·d)时,出水氨氮浓度为14 mg/L;而当反应器挂膜密度为42%,SBBR进水氨氮浓度为121mg/L,水力停留时间为2d,氮负荷为0.105 kgN/(m~3·d)时,出水氨氮浓度为14.7mg/L,因此,增加挂膜密度,生物降解作用也得到了进一步的加强;最后研究了氮负荷对SBBR反应器去除氨氮效能的影响,结果表明,氮负荷处于0.01~0.02kgN/(m~3·d)之间时,氨氮去除率没有明显下降,当氮负荷为0.01kgN/(m~3·d)时,氨氮去除率为99.3%,出水氨氮浓度为5mg/L;而当氮负荷为0.02kgN/(m~3·d)时,氨氮去除率达到98.2%,出水氨氮浓度为14mg/L,均满足中国垃圾渗滤液的一级排放标准,然而,当氮负荷升高至0.035kgN/(m~3·d)时,出水氨氮浓度高达45mg/L,不能满足排放标准,当氮负荷继续增加到0.08kgN/(m~3·d)时,氨氮的去除率出现大幅度下降,降到72.4%,出水氨氮浓度为295mg/L。 根据以上试验得出,SBBR反应器的较优运行条件为:水力停留时间2d,挂膜密度42%,温度30-33℃。试验研究了此条件下SBBR反应器对氨氮的去除效能,结果表明,氨氮浓度在反应期内逐渐下降,直到浓度为11mg/L,此时,SBBR反应器的氨氮去除率可达99%,出水达到中国的一级排放标准;在SBR反应器的整个运行周期内,亚硝酸盐含量在前3h有明显的积累,随着时间逐渐增加,直到最大浓度值,然后随反应的转化逐渐降低,分析认为,亚硝酸盐浓度增加可能是因为SBBR反应器内存在的大量游离氨抑制了硝酸盐细菌的活性。 试验采用不同pH值和摩尔比来确定磷酸铵(MAP)沉淀法去除氨氮的最佳处理条件。试验中通过调节MgCl_2·6H_2O和Na_2HPO_4·12H_2O的投加量,设计出13组不同的Mg~(2+):NH_4~+:PO_4~(3-)摩尔浓度比,试验可知,当Mg~(2+):NH_4~+:PO_4~(3-)摩尔浓度比从1:1:0变化到1:1:1时,氨氮的去除率从4.2%增加到97.5%,随后,当Mg~(2+):NH_4~+:PO_4~(3-)摩尔浓度比继续增加至1:1:1.5时,氨氮去除率没有增长趋势,而当Mg~(2+):NH_4~+:PO_4~(3-)摩尔浓度比为0:1:1时,氨氮去除率呈急剧的下降趋势,降到14.6%,因此,确定试验最佳的Mg~(2+):NH_4~+:PO_4~(3-)摩尔浓度比为1:1:1。在此摩尔浓度比的条件下,试验进一步考察了pH值对氨氮去除率的影响,试验中选取的pH值范围为5-11,当pH值由5升高至8.5时,氨氮去除率呈大幅度增加,由9.1%增加到97%左右,随着pH值的继续升高,氨氮去除率变化缓慢,甚至当pH值由10增加到11时,氨氮去除率有明显下降趋势,因此,确定试验的最佳pH值范围为8.5-9。 试验在pH值为8.5-9,Mg~(2+):NH_4~+:PO_4~(-3)摩尔浓度比为1:1:1时,考察了MAP沉淀法去除原渗滤液氨氮的效能。结果表明,当原渗滤液中氨氮浓度为1100mg/L时,最适pH为9,MAP法可在15min内将氨氮浓度降低至28mg/L,此时,氨氮去除率达到97.5%。 SBBR反应器和MAP沉淀法对氨氮去除率的对比表明,SBBR反应器处理氨氮时需要对进水进行稀释,而MAP沉淀法则不需要稀释;SBBR反应器污泥含量少,MAP沉淀法污泥含量高,但易于去除;SBBR去除氨氮的过程较长,MAP沉淀法则较短,只需要15min;由于MAP沉淀法需要投加化学药剂,因此,其费用要远高于SBBR反应器;SBBR反应器和MAP沉淀法对氨氮的去除率分别为99%和97.5%。实际工程应用时,可根据实际情况从这两种工艺中任选其一。 COD的去除主要是采用混凝沉淀、Fenton氧化以及它们的组合法等物化方法。试验分为四个部分: ①考察了混凝沉淀法对COD的去除效能。结果表明,最佳的pH值为6.0,此时,COD去除率最高达到19%;COD去除率随着混凝剂PAM投加量的增加而增加,当达到一定量时则呈下降趋势,在最佳投加剂量4mg/L时,COD的去除率为16%;在上述最佳条件下,投加混凝剂PAC,COD去除率随着PAC投加量的增加而增加,达到3000mg/L时,COD去除率开始下降,随着投加量的继续增加,COD去除率下降缓慢。混凝沉淀法的试验结果表明,COD的去除率受pH值和混凝剂剂量的影响较大,在最优运行条件下,COD的最佳去除为41%,处理出水不能达标排放。 ②考察Fenton氧化法去除COD的效能。试验主要研究了pH值、反应时间、Fe~(2+)和H_2O_2投加量,以及温度对Fenton氧化法去除COD的影响。在反应时间为1h,H_2O_2/FeSO_4=1:1时,试验选取了不同的pH值,由于Fenton氧化法过程中的氧化和混凝都受pH值的影响,较低的pH值,如2-3,有利于Fenton试剂作用的发挥,此时,[Fe(H2O)]2+与H_2O_2反应缓慢,产生的OH--较少;而且,低pH值有利于溶液中H+与OH-中和;此外,较低的pH值能抑制Fe3+与H_2O_2发生反应,因此,确定最佳的pH值为3。反应时间的试验结果表明,随着反应时间从10min增加到90min,出水COD浓度下降趋势明显;当反应时间由90min继续增加到180min,出水COD浓度不再下降,反而逐渐增加,因此,最佳的反应时间为90min。H_2O_2的投加量与初始COD浓度有关,为了得到最佳的H_2O_2/Fe~(2+),试验对Fe~(2+)和H_2O_2分别进行了研究,结果表明,当Fe~(2+)投加量达到800 mg/L时,随着投加量的增加出水COD浓度开始回升,因此,确定最佳Fe~(2+)投加量为800 mg/L,此条件下,通过H_2O_2的影响试验,得出,最佳的H_2O_2/Fe~(2+)为2.5:1。温度的影响试验表明,当反应温度从10℃升高到23℃时,出水COD浓度呈下降趋势,而后随着温度的继续升高,出水COD浓度持续增加,因此,确定最佳反应温度为23℃。在以上的最佳条件下,COD的去除率达到78.2%,出水不能满足中国垃圾渗滤液排放标准。 ③考察混凝沉淀-Fenton氧化组合工艺去除COD的效能。在此工艺中,混凝沉淀是预处理,根据①的试验结果,调节pH值为6,同时,通过PAC和PAM的投加量试验,确定PAC投加量为2400 mg/L,PAM投加量为6 mg/L时,COD和色度的出去达到最佳,此时,原水COD浓度和色度分别为1650 mg/L和1000,出水的对应值分别为390 mg/L和200;随后,预处理出水进入Fenton氧化工艺,COD和色度的去除率都随着H_2O_2和Fe~(2+)投加量(H_2O_2/Fe~(2+)为2.5:1)的增加而增加,直到H_2O_2投加量为2000 mg/L,Fe~(2+)投加量为800 mg/L,此时COD和色度的去除率分别达到93.5%和99.5%,出水COD和色度分别为108 mg/L和5,出水接近中国的一级排放标准要求。 ④考察Fenton氧化-混凝沉淀组合工艺去除COD的效能。在此工艺中,Fenton氧化法作为垃圾渗滤液的预处理,试验中在原水COD和色度分别为1650mg/L和800的条件下,通过Fenton氧化法处理出水的COD和色度分别为345mg/L和50;然后,Fenton工艺出水进入混凝沉淀工艺,经处理后,COD和色度去除率分别达到84%和97.5%,对应浓度分别为265mg/L和25,出水满足中国的二级排放标准要求。 因此,在对以上四种工艺进行分析比较之后,确定出COD去除的最佳工艺为混凝沉淀-Fenton氧化组合工艺。 由于物化法工艺所需化学药剂较多,价格昂贵。因此,本试验还进一步考察采用超声波来改善高氮、低碳垃圾渗滤液的可生化性,超声波作用出水再经SBBR反应器处理,探讨了该方法的可行性。试验首先研究了超声作用时间、超声波功率和温度对渗滤液可生化性的影响。结果表明,在超声波功率为400W,反应温度为35℃,超声作用时间从10min到360min的过程中,取样结果表明,随着超声作用时间的增加,BOD_5也逐渐升高,到180min时,BOD_5从64 mg/L升高到138mg/L,之后,超声作用时间继续延长,一直到360min,BOD_5增加了20 mg/L,说明时间的延长对BOD_5影响不大,因此,确定最佳反应时间为180min。超声波功率的试验说明,在反应时间为3h,超声波作用功率分别为220,330,440,550和660W时,发现,随着超声波功率的增加,BOD_5持续增加,从65 mg/L增加到261mg/L,但是由于试验设备的最大功率为660W,试验确定最佳超声波功率为660W;在超声频率为660W,作用时间为3h条件下,试验选取了9组不同的温度,考察其对渗滤液可生化性的影响,这9组温度分别为:30,35,40,45,50,60,70,80和90℃,试验结果表明,当温度从30℃升高到40℃时,出水BOD_5从230mg/L增加到245mg/L,而当温度继续升高时,出水BOD_5浓度下降,因此,选择最佳的反应温度为40℃。 最终确定其最佳运行工况是:超声功率为660W,反应时间为180min,反应温度为40℃,在此条件下,经超声波作用出水的BOD5从65mg/L升到245mg/L,BOD5/COD的比值则从0.038升到0.140。 经超声波作用后的渗滤液,其平均COD浓度为1755mg/L,氨氮浓度为735mg/L,将该出水作为SBBR反应器的进水,考察渗滤液生化性改善后的情况。结果表明,经SBBR处理后渗滤液出水的COD和氨氮分别为1000mg/L和125mg/L,去除率分别为43%和81.6%。这表明超声波可以有效提高高氨氮、低碳垃圾渗滤液的生化性质。 由以上的试验结果可知,采用MAP沉淀法去除氨氮,不需要对渗滤液进行稀释,而SBBR反应器则需要稀释;此外,MAP沉淀法对氨氮的去除比SBBR反应器要快得多。因此,尽管MAP沉淀法比较昂贵,却比SBBR反应器更适合垃圾渗滤液中氨氮的去除。 同时,从试验结果可知,对于COD和色度的去除,最好的方法是Fenton氧化-混凝沉淀组合工艺。 采用MAP法和Fenton氧化-混凝沉淀组合工艺处理垃圾渗滤液,可以满足中国垃圾渗滤液的排放标准,并且该工艺易于实施。因此,笔者推荐采用MAP法和Fenton氧化-混凝沉淀组合工艺处理垃圾渗滤液。


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