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分子束外延Gd_2O_3、Nd_2O_3高介电纳米薄膜的结构研究

王金星  
【摘要】: 随着晶体管的进一步小型化,由于存在漏电流,传统的SiO_2已经无法满足下一代金属氧化物半导体场效应管(MOSFET)的栅介质要求。为了继续维持摩尔定律预测的发展速度,人们迫切需要找到一种更加合适的高介电材料(即High-k材料),以取代SiO_2作为晶体管的栅介质。可以说,将来理想的High-k介质的成功研究与应用必将极大地推动半导体技术的快速发展。正因为如此,这些年来有关High-k介质的研究已经成为微电子领域里最关键的热门课题。本课题为德国教育科学研究部(BMBF)的MEGAEPOS科研项目的分支课题,主要目的为寻找合适的、用于下一代晶体管的栅介质材料。 在本论文的工作中,我们利用先进的超高真空分子束外延技术(UHV-MBE)成功地在Si基底上制备了三种氧化物纳米薄膜材料:Gd_2O_3、Nd_2O_3以及二者的复合体(GdxNd1-x)2O3。通过原位RHEED、同步辐射光源衍射(GIXD掠角衍射倒易图扫描和线扫描、θ-2θ扫描等)、HRXRD(θ-2θ扫描、Φ扫描、摇摆曲线扫描等)、HRTEM (HRTEM观察、EDX分析、电子衍射分析等)、XRR等手段深入地研究了这些薄膜的生长情况,研究结果表明: (1)Gd_2O_3可以以高质量的晶体结构外延生长在4o斜切的Si(100)表面上。通过对比分析发现,Gd_2O_3薄膜在Si(100)基底上的生长与基底表面的台阶结构有很大关系。干净的、未处理的Si(100)基底表面上存在单原子层台阶结构,而经过1150K/15min热处理后的Si(100)基底表面则转变为单一的双原子层台阶结构。在这两种台阶结构上,生长的Gd_2O_3薄膜均为立方相的方铁锰矿晶体结构,空间群为Ia-3,且均以[110]为面外方向。但是不同的是,在未处理的Si(100)表面上,Gd_2O_3以互相垂直的双晶畴结构生长,而在热处理后的Si(100)表面上,Gd_2O_3以单晶畴结构生长。前者与基底的匹配关系为:面外[110]Gd_2O_3//[100]Si,面内[001]Gd_2O_3//[011]Si和[_110]Gd_2O_3//[011]Si;后者与基底的匹配关系为:面外[110]Gd_2O_3//[100]Si,面内[001]Gd_2O_3//[011]Si。 (2)Gd_2O_3可以以高质量的单晶结构外延生长在S(i111)表面上。在S(i111)-(7×7)再构表面上,生长的异质结构的各界面和表面的粗糙度均小于0.6 nm,生长的Gd_2O_3薄膜为立方相的方铁锰矿结构,空间群为Ia-3,且是以[111]为面外方向生长的。非常重要的是,生长的薄膜中未出现多个晶畴,而是显示出高质量的(111)单晶性能。薄膜立方晶格与Si立方晶格在面内方向存在180°旋转,为A/B匹配结构,匹配关系为:面外[111]Gd_2O_3//[111]Si,面内[1_10]Gd_2O_3//[_110]Si。在本课题中还利用同步辐射掠角衍射(GIXD)绘制了Gd_2O_3(111)在面内方向的360o倒易空间图,详细直观地解释了其立方单晶体结构。薄膜和基底匹配非常好,在面内[_110]Si和倾斜[1_13]Si方向的失配率分别为-0.1%和-0.2%(相对于2aSi),这证明了利用MBE外延生长的Gd_2O_3晶格比Si晶格略小的结论。10.89 nm厚的Gd_2O_3薄膜的晶格在面内方向产生了拉伸应变,在面外方向产生了压缩应变,薄膜晶格中发生了部分应变弛豫现象。 (3)Nd_2O_3可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。在同样的Si(111)-(7×7)再构表面上,生长的异质结构的各界面和表面粗糙度均小于0.7 nm。与Gd_2O_3相同,生长的Nd_2O_3薄膜也为立方相的方铁锰矿结构,空间群为Ia-3,以[111]为面外方向,Nd_2O_3薄膜也具有高质量的(111)单晶性能,与基底的匹配关系也与Gd_2O_3/Si(111)完全相同。但是与Gd_2O_3不同的是,在面内和面外方向,外延生长的Nd_2O_3的晶格都明显比Si晶格大(2a_(Si))。8.13 nm厚的薄膜在面内和面外方向的失配率分别为0.66%和3.25%,Nd_2O_3晶格在面内方向产生了压缩应变,应变大小为-1.32%,在面外方向产生了拉伸应变,应变大小为1.22%,薄膜中发生了部分应变弛豫,弛豫度为33%。另外,Nd_2O_3薄膜在面内和面外的晶格常数分别为10.9339?和11.2153A。 (4)(GdxNd1-x)2O3(简记为GNO)可以以高质量的单晶结构外延生长在Si(111)表面上。由于与Si相比,Gd_2O_3和Nd_2O_3的失配率一负一正,因此利用MBE外延生长GNO复合薄膜,以希望达到晶格互补、减小失配的目的。分析表明,在Si(111)-(7×7)再构表面上,复合生长获得成功,GNO薄膜晶格中约14%的Gd原子成功地被Nd原子所替代。生成的GNO薄膜的晶体结构与Gd_2O_3和Nd_2O_3薄膜完全相同,仍以[111]为面外方向。更重要的是,GNO表现出比Gd_2O_3和Nd_2O_3还要完美的单晶性能。相比Gd_2O_3和Nd_2O_3的负失配和正失配,约14%Nd原子替换Gd原子的GNO薄膜,在面外和面内方向的失配率甚至连强大的同步辐射光源都难以区分,因此认为该薄膜的晶格与Si晶格大小相等(2aSi),失配率为零,晶格中也不存在失配应变!所有这些都证明,晶格互补的思路是可行的!另外,初步RTA快速退火研究发现,a-Si/GNO/Si结构即使经过1000℃/30s的退火,在XRR和面外HRXRDθ-2θ扫描手段下仍呈现出良好的热稳定性。本课题研究的三种纳米薄膜,生长在Si基底上均具有较好的晶体结构特性,因此均有希望成为下一代High-k栅介质的候选材料。GNO晶格互补的思路被证明是可行的,互补得到的完美晶体结构和零失配使得GNO极有可能成为最终的栅介质替代材料。


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