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基于分子模拟的变压器绝缘纸无定型区老化微观机理研究

胡舰  
【摘要】: 油纸绝缘是大型电力变压器内绝缘的主要组成形式,变压器的寿命主要取决于绝缘纸绝缘结构的寿命。变压器油纸绝缘的老化是一个非常复杂的物理和化学变化过程。传统绝缘老化的研究很难从微观机理上对油纸绝缘的老化过程进行深入的解释。基于原子水平的分子模型模拟分子的结构与行为,将有助于对各种复杂现象的微观机理进行更深刻的分析,从而解释油纸绝缘微观结构和宏观性质的联系。 热降解是油纸绝缘老化绝缘纸的主要降解形式。本文首先建立了绝缘纸无定型区多条纤维素链分子模型,研究了真空、水、氧气、酸四种环境中的纤维素链在热场作用下分子动力学微观性能变化;然后运用基于量子力学的从头算法对在真空、水、氧、酸四种环境下的绝缘纸纤维素模型进行了动力学热降解模拟及纤维素热裂解温度和活化能的计算;最后对绝缘纸中糠醛的生成机理进行了分析。全部研究工作以分子动力学为主要手段,结合计算量子化学,并通过热重分析法(TGA)和傅立叶红外光谱试验辅助验证,得出以下结论: ①水分子破坏了纤维素链柔顺性和其分子内及分子间氢键,并易与纤维素链的羟基缔结新的氢键。在老化降解阶段,水分子由于具有比羟基更强的质子亲合力,能够争夺吸附于纤维素羟基上的质子(即氢离子),使对应的羟基易于从葡萄糖环上断裂,而加快绝缘纸纤维素老化降解进程。 ②氧气分子对绝缘纸纤维素构象及基本物理化学性能影响不大。然而在纤维素老化降解中对纤维素2、3、6位羟基的氢原子具有氧化断键的作用,使这些羟基转化为醛基、酮基或羧基,让葡萄糖环易于受到破坏而开环分解。 ③酸即水合氢离子对纤维素链构象影响很大,但是由于其容易于纤维素链羟基缔结很强的氢键,自由运动程度即扩散系数较小,因此对纤维素链老化过程主要是起到局部催化加快的作用。 ④温度与水、氧、酸等老化因子的扩散系数有很强的线性正相关关系,加快纤维素链的降解老化速率。计算纤维素链的快速热裂解温度为500K,拟合裂解活化能为E=68.9kJ/mol,与模拟实验吻合较好。 ⑤不同位置的羟基断裂将产生不同的纤维素开环方式及分解产物。而2号位羟基的断裂是绝缘纸热老化降解产物呋喃类化合物(如糠醛)产生的重要途径。


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