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添加剂对硼氢化钠电化学行为的影响

岳增芳  
【摘要】: 直接硼氢化钠燃料电池(DBFC)以NaBH4为阳极燃料,NaBH4是含氢量很高[固体为11%(质量),饱和NaBH4溶液为7.4%(质量)]的储氢材料。NaBH4比甲醇的氧化动力学较快,能量密度和组成的电池电压优于甲醇;理论上NaBH4的直接电氧化为8e-反应,大于甲醇的6e-反应,有更高的比容量,另外NaBH4不易燃、毒性低、不产生二氧化碳。但是NaBH4在电化学氧化方面存在的最大问题是水解产生氢气。一方面水解产生的氢气降低了燃料的利用率;另一方面由于氢气泡会阻碍离子的迁移而降低了电池的性能。抑制硼氢化钠水解的最好方法就是将其溶解在碱性溶液中,而适宜的碱性条件又因工作电极的不同又有很大差异。在课题组研究的基础上,本文选择NaBH4碱溶液的浓度为0.27mol/L NaBH4+1.5 mol/L NaOH。 论文采用线性电位扫描、循环伏安曲线法研究了金、铂、镍电极在0.27 mol/L NaBH4+1.5 mol/L NaOH碱溶液中电化学氧化行为。结果表明:用金作电极时,能发生一个直接氧化反应,但是金为催化电极材料时极化比较严重;用铂作电极时,发生两个连续的氧化反应,第一个氧化峰a1为BH4-的直接氧化峰;紧接着出现第二个氧化峰a2为BH4-在碱溶液中的水解氧化峰。用镍作电极时,BH4-的电化学氧化电位比铂电极更负,但是在碱溶液中,镍电极会形成比较稳定的氢氧化物,阻碍了镍电极对NaBH4的进一步催化氧化。 同时通过循环伏安法、交流阻抗测试和恒电流放电考察了三聚氰胺、六亚甲基四胺、对甲苯磺酰胺三种不同浓度添加剂对0.27 mol/L NaBH4+1.5 mol/L NaOH在铂电极上电化学行为影响,实验结果表明,三种适量添加剂的加入都能降低BH4-在铂电极上的吸附量,有利于BH4-在铂电极上充分氧化,提高BH4-的氧化电流,有效地抑制水解反应,最终提高电池放电效率。通过进一步实验得出6μmol/L三聚氰胺、15μmol/L六亚甲基四胺和30μmol/L对甲苯磺酰胺对NaBH4电化学行为影响最大。


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