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固体超强酸光催化剂的制备及改性降解室内甲醛气体的试验研究

王川涛  
【摘要】: 由建筑材料及家具排入室内空气中的甲醛对人体健康产生不利影响,尤其是在室内装修不断普及的今天,室内空气中的甲醛污染引起了人们的极大关注。而近些年兴起的纳米TiO_2光催化氧化技术是降解室内甲醛的一种有效方法,但此技术目前存在着光生载流子的复合率较高、太阳光利用率低的问题。本课题主要通过研究改性固体超强酸光催化剂,使其能够在这两个方面有所突破。 本论文首先制备纯的二氧化钛光催化剂粉末,基于本课题组长期研究得出的配比的基础上,加入硝酸作为水解抑制剂,不仅可以缩短溶胶凝聚的时间,而且能够在一定程度上提高光催化性能;利用数理统计中的单纯形优化方法对各个配比进行优化,并且使用X射线衍射(XRD)技术对样品的晶型进行了表征分析。接着引入硫酸以及稀土元素镧制备出改性固体超强酸光催化剂降解室内甲醛,且对制备得到的改性固体超强酸光催化剂晶型表征分析,并与纯二氧化钛光催化剂进行比较。然后将降解效果最优的光催化剂负载于涂料之上,降解室内甲醛,得到最优的负载方法。最后,通过初始浓度的不同,降解过程不同,得到以白炽灯作为模拟光源,改性固体超强酸光催化剂降解室内甲醛的动力学方程。研究结果表明: ①本文在制备纯纳米TiO_2时通过添加硝酸抑制水解反应,从而提高了其光催化性能。按照n(Ti):n(HNO3)分别为1:0;1:0.25;1:0.5;1:0.75;1:1来安排试验,最后得出,n(Ti):n(HNO3)=1:0.25为最佳添加量。 ②运用单纯形优化试验进一步优化配比,得到性能更好的光催化剂。当n(H2O)/n[Ti(OC4H9)4]=3.46,n(C2H5OH)/n[Ti(OC4H9)4]=26.49,n(HNO3)/n[Ti(OC4H9)4]=0.34,n(NH(C2H5OH)2)/n[Ti(OC4H9)4]=1.21时,该光催化剂在紫外灯下对甲醛的去除率可达34%。③用正交试验制备SO42--TiO_2固体超强酸光催化剂,正交试验选择了三个影响因子:浸渍时间,浸渍浓度,煅烧温度。通过方差分析可以得出:因子A浸渍硫酸浓度最重要,煅烧温度次之,即顺序为浸渍硫酸浓度煅烧温度浸渍时间。④La3+-SO42--TiO_2(500℃)样品的平均粒径为21.3nm,与纯纳米TiO_2样品平均粒径为25.8 nm相比,所制备的改性固体超强酸纳米光催化样品粒径尺寸较小,比表面积较大。 ⑤在紫外灯作为光源下,钛镧比为0.25时La3+-SO42--TiO_2光催化剂性能最强。白炽灯作为光源,SO42--TiO_2固体超强酸光催化剂在可见光下对甲醛的去除率为27.08%,La3+-SO42--TiO_2光催化剂的去除率为39.22%。 ⑥利用有机粘结剂先与光催化剂混合分散均匀,然后再喷涂于风干涂料之上的方法研究了不同负载量、不同光强之下甲醛的去除率。紫外灯下,在涂料上负载1:0.25的光催化剂时,涂料对甲醛有了一定的去除效果,当达到1:0.75时,效果最佳,但是添加量增大到1:1时,去除率却在下降。进一步研究在白炽灯下甲醛的去除率,在白炽灯模拟太阳光源的试验中,La3+-SO42--TiO_2改性涂料的3小时光催化去除效率达到了37.25% ⑦通过研究白炽灯作为光源,La3+-SO42--TiO_2改性固体超强酸光催化剂负载于涂料之上降解室内甲醛的动力学方程。初始浓度不同,甲醛的去除过程也不一样。先假设各初始浓度下甲醛的降解符合一级动力学方程。通过回归分析验证其在180分钟内的降解是属于一级反应,并且得到了降解速率常数和表观吸附平衡常数分别为k=0.0036mg/m3,K=0.9769m3/mg。


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