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低维纳米结构氧化锌的抗菌机理及其调控技术研究

周颖  
【摘要】:氧化锌作为一种集环境安全性好、生物相容性高、抗菌效果优异等特点于一体的无机抗菌材料,因其来源丰富、价格低廉等诸多优点,在生产生活中得到了广泛应用。近些年来,归因于材料领域理论计算能力与实验优化设计的不断进步,学术界针对氧化锌材料的制备方法、抗菌机理以及实际应用等方面的创新研究层出不穷。为了能够更好地发挥氧化锌材料的结构特点所带来的抗菌优越性,近年来的研究倾向于从更精细的晶体结构层面出发,结合更协同多样的抗菌机理,再辅以更简单可行的构筑工艺,去设计得到得到活性更高、实用性更强的无机抗菌材料。本论文以纳米氧化锌为研究对象,针对其无光条件下依然具有抗菌活性的机理研究问题,重点围绕氧化锌不同暴露晶面对分子氧的选择性活化作用,强调催化产生的活性氧和化学抗菌效率之间的关系展开讨论;针对其在实际应用中产生的活性氧难以实现快速杀菌的问题,重点围绕仿生纳米结构的快速物理杀菌效果,突出杀菌快速性和实用性基材及其应用的技术问题进行研究。本文的具体工作和主要研究结果包括:1.采用基于DFT模拟计算研究了在无光条件下纳米氧化锌的ROS产生机理,分析和讨论不同晶面上吸收的O2在其活化途径上键长和态密度(DOS)所表现出的显著差异,尤其是对于氧化锌{2110}的氧空位暴露晶面以及分子氧活化过程的特殊双层电子转移途径进行了重点研究。我们首次发现在无光条件下,ZnO的完整晶面对O2具有预激活作用,并且{2110}-ZnO的氧空位区域通过两电子转移过程将O2还原为O22-和H2O2,而{1010}-ZnO的氧空位区域则通过单电子转移过程将O2还原为·O2-的催化机理。2.通过可控制备实验研究了不同特定暴露晶面氧化锌的分子氧催化活性。无光条件下,主暴露晶面为{2110}的纳米氧化锌相对于主暴露晶面为{1010}的纳米氧化锌,在相同时间(4h)内产生更多的的·O2-以及H2O2。基于活性氧物质的化学活性,主暴露晶面为{2110}的纳米氧化锌对E.coli与S.aureus两种代表性细菌均表现出大于99.99%的抗菌率。3.在多种基材表面原位构筑了氧化锌阵列,并研究其快速物理杀菌效果。分别针对不同的实用性基底采用提拉法和浸渍法预置籽晶层后两步水热法原位生长阵列,在此基础上针对物理抗菌检测,改进了传统的贴膜和震荡抗菌检测方法,对相关的氧化锌阵列样品进行抗菌检测。结果显示生长了氧化锌阵列的过滤网材料对革兰氏阴性菌E.coli和革兰氏阳性菌S.aureus均有大于99.99%的杀菌效果。4.发现仿生贻贝材料聚多巴胺对棉纤维基底和氧化锌阵列都具有强力粘附性的作用,我们通过FTIR和XPS等表征,提出结构中-NH2基团与氧化锌阵列合成过程中的Zn2+之间的络合作用,使之作为中间交联涂层,增强了氧化锌纳米阵列与棉纤维基底之间的结合力。所制备得到的杂化了聚多巴胺的氧化锌纳米阵列棉织物复合材料在经过20次水洗后仍能在较长时间内对革兰氏阴性菌E.coli均具有大于99.99%的抗菌效果,而没有沉积聚多巴胺的样品由于氧化锌阵列的脱落,其抗菌率有显著下降。


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