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蒸汽修复制备低陷阱态钙钛矿薄膜研究

杨晋安  
【摘要】:在短短的十年内钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells,PSCs)的转换效率(power conversion efficiency,PCE)就从3.81%提高到了25.2%。由于远离热力学平衡,溶液制备方法沉积的钙钛矿薄膜通常含有大量缺陷,这造成了严重的非辐射复合损失,最终使得PCE无法接近Shockley-Queisser理论极限(约为33%)。同时,对于工业化生产的大面积、高厚度的PSCs,由于薄膜厚度增加,陷阱数量会呈几何倍数增加。因此有效的缺陷钝化对于制备低陷阱态的钙钛矿薄膜不可或缺。在本论文中,我们专注于降低钙钛矿薄膜的缺陷密度,制备低缺陷密度钙钛矿薄膜。氯离子(Cl~-)作为常见的阴离子钝化剂,经常用于低陷阱钙钛矿薄膜的制备。一方面,退火过程中氯化甲胺(MACl)的挥发会减缓钙钛矿的结晶,导致晶界的减少、晶粒尺寸的增大,这有利于载流子在钙钛矿活性层的传输;另一方面,在钙钛矿的晶界处,由于Cl~-的添加,缺陷诱发的深能级陷阱被钝化,从而非辐射复合得到抑制。甲胺(methylamine,MA)气体作为一种路易斯碱,可以有效地钝化钙钛矿表面缺陷,还能诱导钙钛矿重结晶并形成高结晶度的、致密的高质量钙钛矿薄膜,从而改善载流子传输,减少电荷复合,增强薄膜稳定性。本文将主要围绕氯盐辅助的低缺陷密度钙钛矿薄膜的制备以及MA蒸汽修复对于过量碘化铅(PbI_2)的再分布展开了一系列的研究工作。一方面,通过氯盐的掺入,在退火过程中减缓钙钛矿的结晶并钝化缺陷,显著提高了PSCs中的开路电压和填充因子。我们发现不同种类的氯盐均可以改善钙钛矿的结晶,增加晶粒尺寸,减少晶界,提高载流子传输能力。而相较于MACl的残留对于钙钛矿薄膜的不利影响,残留的PbCl_2还可以钝化深能级陷阱,抑制载流子的非辐射复合,进一步提升钙钛矿薄膜质量和器件光电性能。另一方面,使用MA蒸汽修复诱导钙钛矿重结晶,使过量PbI_2精确进入晶界处钝化缺陷,显著提高了PSCs中的短路电流并减轻器件回滞效应。通过比较过量PbI_2的不同引入方法对钙钛矿薄膜的影响,发现MA蒸汽在诱导钙钛矿重结晶的过程中会引起PbI_2的再分布,进而导致钙钛矿薄膜的结晶度和晶粒尺寸显著提高,缺陷态密度明显降低,实现了有效的电荷提取并延长了载流子寿命。此外,MA蒸汽修复还可以避免钙钛矿薄膜对PbI_2过量的严格耐受性。


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