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基于不同钝化层的钙钛矿太阳能电池的研究

何伊玫  
【摘要】:钙钛矿太阳能电池由于近年来由于其优异的功率转换效率值而备受关注。在提高钙钛矿太阳能电池性能的各种手段策略中,钝化策略的有效成果得到了许多文献的认证。本文的具体工作为:(1)通过分析和研究,建立了 PMMA/MAPbI3界面模型和EDTA/MAPbI3界面模型,然后以第一性原理为基础,通过计算来分析钙钛矿层和钝化层的界面性质。分析发现,PMMA/MAPbI3界面体系的表面电子态的主要来源是H原子的1s轨道,I原子的5p轨道,O原子的2p轨道和Pb原子的6p轨道在界面处产生了轨道杂化。EDTA/MAPbI3费米能级处表现为电子态的主要原因是H原子的1s轨道,I原子的5p轨道,O原子的2p轨道和Pb原子的6p轨道在界面处产生了轨道杂化。二者的钝化效果在理论层面上几乎没有差别。就费米能级处的态密度比较,PMMA具有更少的电子态。从而推测钝化作用中,对铅离子的络合不受钝化层材料络合能力强弱的影响。同时,更复杂的分子结构可能带来更大的界面电子态,反而减弱了对钙钛矿层的钝化效果。基于微观粒子的层面,利用计算得出的分析结果,为实验的开展做好理论支撑,同时也帮助指导实验的下一步进行。(2)通过制备和测试加入不同钝化层的钙钛矿太阳能电池器件,研究钝化层的不同厚度,不同溶剂对钙钛矿太阳能电池器件光电性能的影响。发现只有超薄层形式的钝化层可以提升器件的整体性能。与此同时,在为钝化层选择溶剂时,溶解度,溶剂的极性与官能团都需要被考虑到。溶剂极性与钙钛矿相近会带来更好的浸润效果,若溶剂具备合适的官能团,也可能进一步提升性能的。结合模拟计算结果,PMMA钝化的机理一是归功于PMMA主要官能团,可很好地结合Pb2+间隙等电子缺陷,降低缺陷密度,同时提供弧对电子离域到Pb2+空轨道上,钝化钙钛矿层表面的悬挂键,减少非辐射复合,使器件的整体性能得到显著提高。二则是加入的PMMA层可有效地阻止光生电子转移到空穴传输层。加入不同钝化层后,得到的最佳器件相对标准器件,开路电压由0.86 eV上升至0.89 eV,提升了 3.49%;短路电流由20.18 mA/cm2上升至22.36 mA/cm2,提升了 10.80%;填充因子由58.59%上升至 79.40%,提升了 35.52%。本论文的工作深入探讨了钙钛矿太阳能电池钝化理论及策略,为之后提升钙钛矿太阳能电池性能的钝化策略的具体指定提供了一定参考。


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