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金属-介电纳米复合材料的设计、制备和应用研究

周欣  
【摘要】:贵金属纳米阵列和介电微球的特定几何组合为常规的亚波长结构带来了新颖的光学特性。与金属或介电粒子构成的单元素阵列不同,金属-介电复合材料不仅可以增强金属纳米簇热点区域的近场强度,而且扩大了增强电场的总体积,在光信号传输、化学传感以及生物检测等领域都被广泛地应用。比如,强电磁场对于拉曼信号放大有着重要作用,因此金属-介电纳米复合材料的电场增强特性在表面增强拉曼光谱(Surface Enhanced Raman Spectroscopy,SERS)中得到了大量的研究。本文借助时域有限差分法(the Finite-Difference Time-Domain,FDTD)数值模拟,设计制备了单层金-二氧化硅微球纳米复合材料,并将自组装的金属-介电纳米复合材料作为SERS基底实现了对甲基苯丙胺的高灵敏检测。首先,通过FDTD模拟证实将介电微球自组装到贵金属纳米阵列会使金属纳米颗粒间“热点”区域的电场强度极大地增强,另外,介电微球与纳米颗粒接触区域的电场强度也被增强,且电场增强显示出对二氧化硅微球的尺寸相关性。随着粒径的增大,贵金属纳米颗粒之间以及微粒周围的电场逐渐增强,这种增长趋势在500 nm~3μm二氧化硅微球中较为明显,微球粒径大于4μm后电场增强趋势放缓。接下来,采用种子生长法制备得到粒径为70 nm单分散纳米金溶胶,通过静电吸附法、溶剂蒸发法、界面法探索单层纳米金阵列的制备。实验得知界面法操作简单,实验耗时短,不需要复杂的设备与试剂,制备的纳米金阵列是致密且高度均匀的,很适用于快速制备大面积单层紧密排列的纳米金阵列。最后,探究该复合材料在SERS上的应用。采用硅烷偶联剂Silane-PEG-COOH对二氧化硅微球进行表面修饰,修饰后二氧化硅微球表面带负电,因此可以通过静电吸附作用,捕获溶液中的检测物。将捕获有检测物的二氧化硅微球通过倾斜滴涂法自组装到含有单层金的硅衬底上,制备单层金-二氧化硅微球复合纳米材料并探究其SERS性能。采用捕获法对甲基苯丙胺溶液进行了SERS检测,实验证明,该SERS基底对水溶液中的甲基苯丙胺检出限可达到1 nmol/L。后续的干扰实验显示,即使是在人的体液(尿液、唾液)等复杂环境中,该阵列依然可以达到10 nmol/L(尿液)和5 nmol/L(唾液)的检出限。证明金属-介电纳米复合材料是一种有前景的候选物,可以作为特异性捕获和快速检测非法化合物的高灵敏度平台。


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