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钛酸钡基铁电薄膜的制备及性能研究

黄磊  
【摘要】:电学可控的自发极化使得铁电薄膜器件具有向多功能化、新型应用等方向发展的巨大潜力。其中,铁电体的阻变(RS)效应和反常光伏效应引起了人们的广泛关注,但是微观导电机理的不清晰阻碍了它们的实际应用和发展。本文对比研究了掺杂Sr~(2+)和Zr~(4+)对钛酸钡薄膜材料的微结构和电性能的影响规律,并在此基础上探究基于锆钛酸钡(BaZr_xTi_(1-x)O_3,BZT)薄膜的非易失性阻变存储器和光伏器件,关注薄膜的微结构变化与器件的宏观光、电性能之间的联系。首先,采用固相反应法制备了x分别为0,0.05,0.10,0.15和0.2的BZT靶材,然后系统地探究了磁控溅射法生长BZT薄膜的最佳工艺。当射频功率为100W、气压1.5Pa、氩氧比40:40、退火温度800℃时BZT薄膜的晶体发育最好,介电性和铁电性优良。随后以最优工艺制备了不同Zr/Ti的BZT薄膜和Ba_(0.6)Sr_(0.4)TiO_3薄膜。结果表明,随着Zr~(4+)含量的增加,BaZr_xTi_(1-x)O_3薄膜的晶格常数增大,光学带隙增大,极化强度减小,铁电相变点向低温区移动,室温下的介电性能提高,铁电抗疲劳性得到增强。Sr~(2+)掺杂也降低了钛酸钡薄膜的居里温度,使得介电常数增大,禁带宽度减小,但是在高频下的介电损耗较BaZr_(0.2)Ti_(0.8)O_3稍大。随后对BZT薄膜的RS和光伏性能进行了研究。不同Zr/Ti比的Cu/BZT/Pt薄膜都出现了RS现象,但存在两种不同的曲线。一种是电流突变型,器件的开关比较大,发生在x≤0.10的BaZr_xTi_(1-x)O_3薄膜中;另一种是电流连续变化型,于Zr~(4+)掺杂含量较多时发生。Zr~(4+)掺杂通过影响BZT薄膜的晶体结构和漏电流进而改变器件的阻变行为。当Zr~(4+)含量低时,晶体结构稳定性较差,薄膜漏电流较大,容易形成导电通道使得电流发生突变,电流传导机制主要为氧空位导电细丝模型。随着Zr~(4+)浓度的增大,抑制了BZT薄膜的漏电流,导电细丝不易形成,此时RS行为主要受界面的缺陷和铁电极化的共同调控。此外,Cu/BZT/Pt薄膜的光伏效应来源于退极化场与肖特基势垒的共同作用,也与Zr~(4+)掺杂引起的晶体结构变化有关。当Zr~(4+)含量低时,薄膜在电极化过程中容易形成导电通道使得光伏消失;而当Zr~(4+)含量较高时,铁电极化通过调制器件的净内建电场影响光伏输出,光生电压的大小随极化方向的反转而改变。


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