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聚硫脲基复合材料的介电与储能特性研究

李霞丽  
【摘要】:在过去十年中,非极性聚合物双向拉伸聚丙烯(BOPP)由于其较高的击穿场强(600 k V/mm)和极低的损耗(0.0002)而被广泛用于电能存储中。尽管如此,BOPP的介电常数却仅有2.2(1 k Hz),导致其整体储能不高(2.5 J/cc)。与此相比,强偶极线性聚合物,例如芳香族聚硫脲(ArPTU),由于具有较高的介电常数且损耗比传统的铁电聚合物低而引起了极大的关注。本论文以线性强偶极矩聚合物芳香族聚硫脲(ArPTU)为基体,分别复合钛酸钡(Ba Ti O_3简称BT)纳米颗粒、BT纳米线以及氰乙基纤维素(CNEC)制备了无机/有机和全有机体系复合薄膜,并对复合薄膜的微观结构与介电性能进行测试,具体研究工作内容和结论如下:(1)将多巴胺(Dopa)修饰的BT纳米颗粒引入ArPTU中,从而实现了高介电常数和高充放电效率的结合。利用有限元模拟分析了界面对纳米复合材料介电响应和击穿强度的影响,并从无机/聚合物纳米复合材料的结构和功能考虑,对填料进行修饰。实验结果表明,通过Dopa改性的BT纳米颗粒可以均匀分散在ArPTU中,有效地调节了界面区域的局部电场和介电行为。特别地,当填充1 wt.%的Dopa@BT纳米颗粒时,复合薄膜的储能密度可以达到5 J/cc(在525 k V/mm电场下),并能维持较高的充放电效率。由此可见,Dopa@BT NPs/ArPTU复合材料比传统的线性聚合物BOPP储能密度提升了接近一倍。(2)通过两步水热法制备出BT纳米线,并将Dopa修饰的BT纳米线引入ArPTU中。与0 D纳米颗粒相比,1 D纳米线具有较低的表面能从而避免了团聚。与ArPTU复合时,产生更多界面极化的同时可以有效降低无机/有机之间的介电损耗,从而保证复合材料的储能稳定性。特别地,当填充3 wt.%的Dopa@BT NWs时,复合薄膜能量密度为7.5 J/cc,并能保持90%以上存储效率(在250 k V/mm电场下)。相较于传统的BOPP,储能密度提升了几个数量级,为高能量密度储能电介质薄膜的制备提供了有效的解决方案。(3)将氰乙基纤维素(CNEC)和ArPTU进行共混,ArPTU抑制了CNEC的早期饱和极化,从而导致复合材料具有更高的击穿强度并保持较低的损耗。研究发现,CNEC/ArPTU复合薄膜的击穿强度与充放电效率随ArPTU的加入均有所提升,此时复合薄膜的介电常数仍维持较高的水平。相较于与较高比表面能的Dopa@BT无机纳米粒子复合,CNEC与ArPTU较小的比表面能差异可以有效避免团聚,使得击穿强度得到进一步提升,并保持较低的损耗。特别地,CNEC/ArPTU(95/5)复合薄膜储能密度可以达到26 J/cc(686 k V/mm电场下),并且其充放电效率维持在90%以上,其储能密度相较于Dopa@BT NWs提升了几个数量级。进一步将CNEC/ArPTU(95/5)复合薄膜采用热压法制备了一种叠片式电容器,验证了其作为高性能电介质材料的可行性。


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