铁电薄膜材料及在介质移相器中的应用研究

【摘要】： 可调微波器件用铁电薄膜材料,必须具有高的介电系数电压变化率(即调谐率)、低的介质损耗、高的温度稳定性、长的使用寿命以及良好的抗疲劳特性等性能,目前主要有BaxSr1-xTiO3 (BST)、BaZrxTi1-xO3 (BZT)、PbxSr1-xTiO3 (PST)等。本论文采用射频磁控溅射法制备BST铁电薄膜,通过对临界晶粒尺寸、界面效应、择优取向、可靠性等的研究优化BST薄膜性能,同时对BZT、PST材料进行了初步探讨,探索了廉价陶瓷基片替代单晶基片的可能性,并采用微细加工工艺制作了BST薄膜介质移相器,取得以下主要结果: (1)通过调节退火温度和时间,实现了对Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜晶粒尺寸的控制。研究发现:Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜的晶化临界尺寸约为10 nm,铁电临界尺寸约为20 nm。 (2)在BST/Pt界面有7~8 nm的过渡层,厚的界面过渡层主要是因为高能Ti原子扩散导致的。通过减小初始射频溅射功率,过渡层厚度可减小至2~3 nm,εr-V曲线的对称性从52.37%提高到95.98%,而且调谐率、正负剩余极化强度之差(△Pr)以及正负矫顽场强之差(△EC)显著改善。 (3) BST薄膜的结构强烈地依赖基片取向,生长在LaAlO3 (100)基片上的BST薄膜(简称BST-100)为(h00)方向择优,而生长在LaAlO3 (110)基片上的BST薄膜(简称BST-110)为(110)方向择优。BST-110薄膜比BST-100薄膜具有更高的调谐率、更大的优值以及更低的漏电流。 (4)研究了Pt/Ti/LAO (100)衬底上BST薄膜的可靠性,发现在-30°C~130°C范围内,随着温度升高,BST薄膜的介电系数、介质损耗、调谐率(在300 kV/cm时)缓慢增加;频率在20 Hz ~1 MHz范围内,BST薄膜的介电系数、介质损耗、调谐率变化很小;在反转1亿次后,BST薄膜的调谐率稍有减小、介质损耗略有增大。 (5)当x = 0.20时,BaZrxTi1-xO3陶瓷的晶体结构接近顺电相;而x 0.20时,属于四方铁电相。而且随着Zr含量的增加,BZT陶瓷的扩散相变行为增强。BaZrxTi1-xO3陶瓷中Zr/Ti增加导致矫顽场强和剩余极化强度均减小。 (6)生长在LaAlO3 (100)基片上的BaZr0.1Ti0.9O3薄膜为明显的(h00)择优,是立方-立方的生长,而BaZr0.2Ti0.8O3薄膜没有明显的择优。BaZr0.1Ti0.9O3薄膜比BaZr0.2Ti0.8O3薄膜有更大的晶粒、更高的介电系数、更高的调谐率以及更大的剩余极化强度和矫顽场强,同时BaZr0.1Ti0.9O3薄膜有更大的介质损耗和漏电流密度。表明Zr4+离子可降低介电系数、抑制非线性特性。 (7)室温下,x≥0.45的PbxSr1-xTiO3 (x = 0.2~0.8)陶瓷为四方相。PbxSr1-xTiO3陶瓷在x = 0.40和0.45时的电滞回线显示反铁电行为。对于Pb0.45Sr0.55TiO3陶瓷,反铁电行为随着烧结温度、最大外加电场的增加而增加。而且过量Pb增加也导致反常的电滞回线。反铁电行为是由于具有强应力的混合结构、电畴钉扎、氧空位所致。 (8)在被覆玻璃釉的改性基片上制备了BST铁电薄膜电容器,其微结构、介电性能、漏电流特性与在单晶LaAlO3基片上制备的BST薄膜相当。即改性基片可替代价格昂贵的单晶基片和机械抛光基片。 (9)采用优化的BST铁电薄膜和图形化工艺,成功制备了薄膜型介质移相器,实现了360°相移。在16.5 GHz、40 V直流偏压下,最大连续线性移相度达到405°;0 V、40 V的插入损耗分别为-16 dB、-12 dB。