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土壤微孔中石油烃的吸附、迁移及模拟

韩兰兰  
【摘要】:我国经济的高速发展带来的大量化工和石油化工的迅速扩张,随之而来的石油烃土壤污染问题日益严重,土壤修复迫在眉睫。石油烃释放在土壤中常常会发生挥发、氧化、分解、生物转化和积累等过程,土壤有机质是石油烃的主要吸附载体。无论是实验室规模的研究还是现场规模整治项目,有机溶剂淋洗技术是目前国内外常用的土壤修复技术,是该领域的研究热点之一。然而,该技术对土壤的作用机理,尤其是对土壤有机质的破坏及对土壤可能造成的老化等目前尚未引起研究界的重视。本文针对此问题,通过土壤有机溶剂萃取吸附实验研究土壤的吸附性能的变化,运用GROMACS分子模拟软件从分子尺度深入研究了土壤中腐殖酸对石油烃分子吸附和迁移的影响,并研究电动力作用对土壤中石油烃迁移的影响,发现土壤在有机淋洗剂作用下,土壤有机质(腐殖酸)间可能发生相互包裹、絮凝,减少了土壤与污染物的可作用位点,直接影响土壤对石油烃的再吸附性能,影响石油烃在土壤中的迁移,有可能正是这种包裹絮凝,导致土壤孔隙减小,土壤老化。具体结果如下:(1)本论文用不同有机溶剂对石油烃污染土壤进行溶剂萃取实验,将萃取的土壤再进行石油烃吸附实验,对萃取后的土壤和吸附石油烃的土壤进行孔隙率测试和SEM形貌分析;并通过吸附曲线的拟合,讨论原油在土壤上可能存在的吸附模型。结果表明:通过拟合吸附曲线发现石油烃在土壤上的吸附符合Langmuir方程,说明石油烃在土壤上的吸附是单分子层吸附更倾向于化学吸附,土壤有机质本身是石油烃的主要吸附载体,说明石油烃与土壤有机质间存在较强作用力,而作用力有可能来自于石油烃中分子量大流动性差的重组分对轻组分进行包裹吸附在土壤有机质上形成的强大传质阻力;干净土壤有机质含量越多对石油烃吸附能力越强;有机溶剂在萃取石油烃污染的土壤过程中,石油烃挣脱与土壤表面分子(有机质)作用力和结合能,可能使得有机质之间相互包裹和絮凝,降低土壤孔隙率,减少土壤与污染物可作用位点,对土壤造成二次污染,而土壤中有机质含量越高受影响越明显。(2)通过GROMACS分子模拟软件,发现土壤大分子腐殖酸(LHA)与芳香烃(ANT)会出现包裹絮凝,LHA分子越多饱和烃ANT扩散越慢。(3)从分子角度考察了电动力作用对芳香烃和腐殖酸大分子迁移的影响,得出以下结论:(1)电动力作用对芳香烃和腐殖酸的扩散和絮凝均造成影响,电场强度只有在一定范围内才能体现促进扩散更明显,并非电场强度越大对石油烃的扩散有利,这为实际修复工作提供理论基础。(2)电动力作用对芳香烃的扩散和絮凝是促进还是抑制与体系中腐殖酸数量有极大关系。当体系LHA数量较少时,电场强度在一定范围内大大促进了ANT的扩散移动,而电场强度过大反而会促进ANT本身的絮凝,使得ANT扩散减缓;当体系中LHA数量较多时,ANT扩散主要受LHA与其絮凝的影响,电场影响并不是十分明显,在电场强度增加时促进了ANT-LHA的絮凝,使得二者扩散均降低。


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