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锂离子电池复合正极材料的合成与电性能研究

赵昆  
【摘要】:随着石油资源的逐渐减少及传统能源带来的巨大环境污染,研制丌发新一代的可再生绿色能源及储能材料是世界各国发展的重要方向。锂离子二次电池具有高能量密度、重量轻、不污染环境、无记忆效应、工作性能稳定、安全可靠等特点,自问世以来应用广泛,已成为目前主要的便携式电源,也是大功率动力电池的开发重点。由于成本或容量等方面的原因,传统的正极材料(钴系正极材料和锰系正极材料)难以作为大功率动力电池用正极材料,因此开发成本低、容量高的新型正极材料是当今国际的发展趋势。通过掺杂形成多元复合正极材料是克服传统正极材料成本高,容量低的极为有效的手段。作为最新一代正极材料,镍锰钴复合掺杂正极材料具有成本低,比容量高,充放电电压高,循坏性能好等优点,不仅可取代目前在小型便携式电源中已商业化应用的钴酸锂正极材料,而且在大功率锂离子动力电池等方面显现出巨大的、其它正极材料难以取代的发展潜力,是当今锂离子电池正极材料研究的热点。但是由于镍锰钴三元复合正极材料中的Ni~(2+)极难氧化为Ni~(3+),锰离子也存在多种氧化价态,因而合成层状结构的正极材料较为困难。目前普遍采用在较高温度(900℃),较长时间(10h)于氧气气氛中合成工艺,不但复杂,也不利于其工业化的应用;另外,由于对该种正极材料的研究尚处于初步阶段,国内外文献对其合成的具体工艺条件报道较少,国内所制备的该种正极材料放电比容量仅为140mAh/g左右,距实际应用要求差距较大。针对这些问题,本文深入研究了复合正极材料的合成方法与条件,在较低温度下(850℃)于空气中直接合成出了镍、钴、锰三元复合正极材料LiNi_(1-x-y)Mn_xCo_yO_2。研究结果表明,该正极材料的首次充放电比容量可达160.8mAh/g,首次充放电效率为90.6%,40次充放电循环后放电比容量为152.9mAh/g,容量保持率高达95.1%,显示出较优异的电性能。 有别于目前正极材料的研究方法,本文十分重视前驱体对目标正极材料的结构和性能的影响,较深入地研究了正极材料前驱体的合成条件,采用共沉淀法制备了三元复合前驱体结晶态Ni_(1-x-y)Mn_xCo_y(OH)_2,并考查了阴离子种类、反应pH值、复合比例、反应温度和陈化时间等对前驱体形貌、过滤性能及反应活性的影响。本文发现以硝酸盐为反应原料,在pH值为8.5,Ni/Mn/Co比(摩尔比)为0.4∶0.3∶0.3,温度为50℃的反应条件下经陈化1.5小时所合成出的类球状前驱体颗粒,过滤性能好,具有很高的活性。 本文采用高温固相反应合成出了了复合正极材料LiNi_(1-x-y)Mn_xCo_yO_2,并较详细地研究了煅烧温度、煅烧时间、Ni/Mn/Co比例及锂元素在煅烧前驱体中含量


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