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锑掺杂二氧化钛的制备及其光催化性能研究

李思平  
【摘要】:TiO_2作为一种环境材料,由于具有无毒、光催化活性高、物理化学性能稳定、价廉等特点,在环境污染治理、太阳能综合利用等方面正发挥着越来越重要的作用。但TiO_2的光催化活性通常需要由紫外光线来激发,由此造成其不能直接利用太阳光中的可见光部分,使其应用过程出现不便,且提高了使用成本。克服这一缺点的有效方法是利用金属离子掺杂改性,改变TiO_2的能带结构,使其能吸收太阳能中的可见光部分。 本文采用草酸氧钛酸前驱物分解工艺,制备了掺杂锑的二氧化钛粉体,以有机磷农药甲胺磷为例,评价了掺杂二氧化钛光催化剂在可见光下的光催化性能。借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见光(UV-Vis)分光光度计等对光催化剂及其光催化效率进行了表征。 结果表明,所制备的样品为金红石相和锐钛矿相的混晶,颗粒形状不规则,粉体粒度在100nm左右,且有一定的团聚。XPS结果表明掺入的锑离子以Sb~(5+)的形式存在,锑掺杂进入TiO_2晶格后影响了Ti周围的化学环境,使其电子结合能有所增加。掺杂离子锑的引入,阻碍了TiO_2由锐钛矿相向金红石相的转变,提高了TiO_2的A→R相转变温度。在可见光下,用锑钛掺杂比为0.2%、900℃煅烧保温0.5h后的TiO_2降解6h后,甲胺磷的无机磷回收率达到96.4%。掺杂量超过0.2%时,其光催化降解有机物的能力下降。 采用将催化剂物理化学性质与催化活性进行关联的方法,对光催化活性变化规律进行了分析,讨论了掺杂可见光化的可能机制。认为由于掺杂离子进入TiO_2光催化剂晶格后,改变了原TiO_2的能带结构,在禁带中形成了新的施主掺杂能级,使其带隙减少,TiO_2价带电子的跃迁路径发生改变,从而能吸收可见光。


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