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纳米TiO_2及其复合材料的制备、表征及光催化应用研究

王宏波  
【摘要】:半导体光催化技术由于在清洁能源制备和环境污染物深层净化矿化方面具有良好的应用潜力,成为21世纪研究领域的热点问题之一,研究光催化材料具有深远意义。在诸多光催化材料中,TiO_2因具备价廉、稳定、高效、以太阳能为驱动力等优异的物理化学性质,一直被认为是最有前景的光催化剂。然而,TiO_2存在对光吸收效率低和光生电子-空穴对分离效率低的缺陷,难以满足社会对于光催化技术的需求,制约了社会可持续发展。因此,开发新型高效的Ti'O_2复合光催化体系极具重要意义。基于以上原因,本论文以提高TiO_2的光催化性能为目的,针对TiO_2的缺陷开展了一系列改性研究,具体研究内容如下:(1)低温条件下高效P-TiO_2水溶胶体系的制备。通过以磷酸为磷源,利用凝胶-溶胶法制备了高催化活性的P-TiO_2水溶胶,并对P掺杂前后的物相结构、光吸收性能、价键结构进行了表征分析。分析测试结果证明,P掺杂不会改变TiO_2的晶型结构,但是会提高它的结晶度,并且P主要以P-Ti-O结构的方式存在于晶格中。UV-Vis光谱证明P掺杂会引起TiO_2的吸收边发生蓝移,提高它的氧化还原电位,这是P-TiO_2光催化活性提高的根本原因。通过以甲基橙为有机污染物模板的光催化性能测试证明,当P:Ti=1:15时,光催化性能达到最佳,动力学常数为1.3177h~(-1),是商用P25的5.4倍,光催化活性得到提高。(2)低温条件下高效B-TiO_2水溶胶体系的制备。P-TiO_2水溶胶体系生成的颗粒较大,易形成不稳定状态,因此本论文选择以B~(3+)替代了P~(5+)对TiO_2进行掺杂。分析测试结果证明,B掺杂同样不会改变TiO_2的晶型结构。在合适的掺杂浓度条件下,B主要以B-O-Ti的结构形式存在,促进吸收边红移,扩大对光响应范围。通过以甲基橙为有机污染物模板的光催化性能测试证明,当B:Ti=1:6时,光催化性能达到最佳,动力学常数为0.528h~(-1),是商用P25的4.4倍。(3)CNQD_s/B-TiO_2复合光催化体系的构建。B-TiO_2扩大了其吸光范围,但量子产率仍有待进一步提高。因此,本论文利用CNQD_s对B-TiO_2表面进行修饰,制备了CNQD_s/B-TiO_2复合异质结光催化剂。分析测试表明,CNQD_s的加入扩大了复合体系的对光响应范围,它们之间的异质结结构提高了电子迁移效率,这两方面因素的共同作用提高了体系的光催化性能。通过以甲基橙为有机污染物模板的光催化性能测试证明,当CNQD_s的加入量为0.8mL时,光催化性能达到了最佳值,动力学常数为0.6885h~(-1),是B-TiO_2的1.3倍,光催化性能得到了明显的改善。(4)GQD_s/B-TiO_2复合光催化体系的构建。石墨烯量子点是一种优良的光催化剂辅助试剂。进一步地,通过简单的物理混合方法制备了GQD_s/B-TiO_2复合光催化体系。分析测试结果表明,GQD_s/B-TiO_2复合体系具备比CNQD_s/B-TiO_2体系更加优异的光催化性能。一方面,GQD_s与B-TiO_2之间的异质结结构加速表面电子迁移速率,提高量子产率。另一方面,GQD_s的大π键结构提高了整个光催化系统对有机污染物的吸附性能,有利于表面光化学反应的快速进行。通过以甲基橙为有机污染物模板的光催化性能测试证明,当GQD_s与B-TiO_2的体积比为8:1时,动力学常数达到1.5018h~(-1),约为B-6的2.86倍,具备良好的光催化性能。


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