收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶系统中的迁移、转化特征研究

孙玉川  
【摘要】:表层岩溶泉是我国西南岩溶山区居民的重要饮用水源,开发和利用表层岩溶泉对解决当地人畜用水和农田灌溉用水困难的问题有重要的实际意义。然而,由于岩溶环境本身的脆弱性,以及人类活动的影响,表层岩溶泉水正面临着水质退化的威胁。深入研究表层岩溶泉域中持久性有机污染物的来源、组成、迁移转化特征,以及人类活动对表层岩溶泉水污染的影响都是非常必要的。本文以重庆市南川区表层岩溶泉为例,研究有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶系统中的迁移转化特征,以及有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶泉泉水中时空变化特征。 研究区土壤中OCPs的浓度范围是16.48-731.74ng/g之间,平均值为253.57ng/g,多环芳烃的含量范围是439.19-3329.72ng/g,平均值为1271.49ng/g。土壤中的OCPs检出率为100%,但不同种类有机氯农药含量差异较大。其中HCHs、DDTs、甲氧滴滴涕、灭蚁灵是主要检出物。研究区16种PAHs均有检出,其中后沟泉域土壤中含量最高,柏树湾泉域土壤中含量最低。农业活动对有机氯农药残留分布的影响最大。PAHs(?)的组成特征受地形的控制,随着海拔升高,低环PAHs所占比例升高,高环PAHs比例降低,海拔高度对PAHs的组成起到了分馏作用。HCHs异构体比值表明土壤样品中的HCHs来自于历史上工业品HCHs和林丹的使用,由于环境影响,土壤中HCHs的组成发生了明显变化。DDTs;的异构体比值表明水房泉泉域和柏树湾泉域土壤中的DDTs来自于工业DDTs和三氯杀螨醇的混合源,而后沟泉和兰花沟泉域土壤中的DDTs可能来自于工业DDTs非法使用,而非三氯杀螨醇类型的DDT。结合主成分分析方法和PAHs异构体比值法,推断研究区中的PAHs主要来自于煤和生物质以及石油的燃烧,焦炭源也有一定的贡献。 结合中国和荷兰的土壤质量标准,后沟泉域土壤中的HCHs和兰花沟泉土壤的DDTs应属于轻度污染,柏树湾泉域土壤中DDTs浓度接近于荷兰土壤质量标准的参考值,后沟泉域土壤中的DDTs污染程度较重,水房泉土壤为无污染土壤。根据Maliszewska-Kordybach制定土壤有机污染标准,后沟泉域土壤、水房泉泉域土壤、兰花沟泉域旱地属于重度污染土壤,兰花沟泉域水田和马尾松林地属于污染土壤,而柏树湾表层泉十壤属于轻度污染土壤。而根据16种PAHs的毒性当量值和7种致癌性PAHs的毒性当量值,后沟泉泉域表土污染程度最重,接下来依次是兰花沟泉域、柏树湾泉域和水房泉泉域土壤。因此在评价土壤中PAHs的污染程度时,不应只考虑PAHs的总量,应结合7种致癌性PAHs含量以及TEQcarc值能才准确评价PAHs的污染水平。 研究区土壤剖面的分析结果表明,各剖面土层中均有有机氯农药和多环芳烃成分检出,剖面中有机氯农药含量变化范围是5.74-974.10ng/g,平均含量为88.78ng/g,剖面中多环芳烃含量范围为161.09-3284.71ng/g,平均值为986.78ng/g。HG、LH和LR剖面中OCPs主要集中在0-30cm的表层土壤中,30cm以下的土层中,OCPs的含量变化较小;BSW和SF剖面中,OCPs在整个剖面中分布相对比较均匀。研究区不同土地利用方式土壤剖面中的PAHs含量垂直分布轮廓差异较大,而在土地利用方式相同的马尾松林地剖面中,PAHs含量的垂直分布轮廓相似。在后沟泉域、兰花沟泉域和柏树湾泉域内,PAHs进入表层土壤中的速率要大于PAHs向十壤深部的垂直移动和传输的速率,而在水房泉泉域内,PAHs进入表层土壤中的输入速率要小于PAHs土壤深部垂直移动和传输的速率。 不同剖面HCHs和DDTs异构组成差异较大,SF、LR和BSW剖面,γ-HCH是HCHs主要组成成分,p,p'-DDD是DDTs主要组成成分,而HG和LH剖面中,HCHs则以(p+6)-HCH为主,DDTs以p,p'-DDT为主。LR和SF剖面中,PAHs的组成均以低环PAHs为主,HG剖面中以高环ⅠPAHs为主,BSW和LH剖面中,0-2cm表层土壤中以高环PAHs为主,0-2cm以下的土层中以低环PAHs为主。 有机氯农药在不同土壤刨面中迁移能力由强到弱依次是:SFBSWLHLRHG。机氯农药组分中,硫丹类化合物的迁移能力最强,次之是艾氏剂类化合物,DDTs和甲氧滴滴涕的迁移能力最弱,HCHs、CHLS、HCB在不同十壤剖面中,其迁移能力又稍有不同。多环芳烃组分在研究区土壤剖面中的迁移能力有较大差别,低环PAHs的迁移能力要大于高环的迁移能力。 对研究区土壤剖面的土壤理化指标和OCPs含量进行多元回归分析,结果表明,兰花沟泉域LR剖面中,影响OCPs含量的因子最多,包括土壤TOC含量、土壤含水量和pH值,次之是柏树湾泉域BSW剖面,影响OCPs含量的因子只有两个,依次是TOC含量和土壤含水量,兰花沟泉域LH剖面和后沟泉域HG剖面中,影响OCPs含量的因子只有一个,为土壤TOC含量,而在水房泉泉域SF剖面中,TOC含量、土壤含水量、pH值和粘粒含量均不是OCPs含量的主要影响因子。土壤理化指标与PAHs含量多元回归分析表明,HG、LR、BSW和LH剖面中,TOC含量均是PAHs含量的主要影响因子,而SF剖面中,TOC含量、土壤含水量、pH值和粘粒含量均不是PAHs含量的主要影响因子。 柏树湾泉和兰花沟泉水中24种有机氯农药均有检测到,后沟泉中除p,p'-DDE、水房泉中除氧化氯丹未检出外,其余23种有机氯农药均有检出。16种多环芳烃在表层岩溶泉水中均有检测到。后沟泉、柏树湾泉和兰花沟泉泉水中的OCPs含量均呈现出雨季的含量高于旱季含量的特点,而水房泉泉水中的OCPs含量呈现旱季大于雨季的情况。四个表层岩溶泉中,PAHcarc的含量均表现为雨季大于旱季,而PAHs的含量在旱季与雨季的变化与PAHcarc的并不一致,水房泉与后沟泉类似,均表现为旱季的含量大于雨季的含量,兰花沟泉PAHs的含量在旱季与雨季相差不大,而柏树湾泉则表现为雨季的含量明显大于旱季。 水房泉、后沟泉和兰花沟泉中不同月份的有机氯农药组成比较接近,而柏树湾泉水不同月份的有机氯农药组成变化较大。四个表层岩溶泉中,其它OCPs均为有机氯农药的主要组成成分,HCHs和DDTs的比例变化较大。此外四个表层岩溶泉泉水中,PAHs均是以2+3环PAHs为主,对水房泉、后沟泉和兰花沟泉而言,季节变化对泉水中的PAHs组成有很大影响,而柏树湾泉水中的PAHs组成在一年的观测当中变化较小。 泉水中的α/γHCH比值表明,HCHs在后沟泉域、柏树湾泉域和水房泉泉域内迁移过程中,发生了明显的转化,其中y-HCH的降解反应最明显,而β-HCH和δ-HCH则没有明显的降解反应发生,兰花沟泉域内HCHs降解不明显。泉水中的Ant/(Ant+Phe)比值和Fla/(Fla+Pyr)比值随季节变化的特点表明Ant、Phe、Fla和Pyr在环境中易于迁移传输,相比Ant/(Ant+Phe)、 BaA/(BaA+Chry)和InP/(InP+BgP)比值,Fla/(Fla+Pyr)比值对源信息的指示更灵敏。 研究区四个表层岩溶泉水中的有机氯农药含量均没有超过中国、世界卫生组织和美国所给的饮用水水质标准,这表明本研究的四个表层岩溶泉水中的有机氯农药含量相对较低,对人类的健康风险影响较小。然而四个表层岩溶泉水中的16种PAHs含量在一年的观测期间,有多个月份的含量超过我国饮用水水质标准,致癌能力最强的BaP含量远超出我国饮用水水质标准、荷兰地下水标准和加拿大水质标准,此外还有多个多环芳烃组分的含量超出荷兰地下水水质标准和加拿大水质标准,表明表层岩溶泉已受到了多环芳烃的污染,并且污染程度较重,应引起当地居民和政府有关部门的注意。 通过把土壤分层并结合Ⅳ级逸度模型,成功的模拟了后沟泉域γ-HCH浓度在广泛施用以及禁用后随时间的变化趋势。利用实测数据对研究区逸度模型进行了验证,结果表明土壤分层的多介质逸度模型适合于岩溶区多介质环境中有机污染物迁移、转化过程的模拟。1952-1983年间,工业HCHs的施用是研究区环境中y-HCH的主要来源,这一期间,累计输入的y-HCH的量约为183kg。每年随大气平流输入的y-HCH的量为69.86kg,输出的量为70.37kg。0-20cm土壤中的累计降解量为5325g。到1983年,研究区环境中γ-HCH总储量约为4607g,其中土壤中的y-HCH的量占总储量的99.88%。1984年后,大气平流输入为研究区环境中的主要输入源,大气、植物和表层土壤中的y-HCH含量迅速下降,而下部土壤中的y-HCH含量持续上升,一直持续到1993年。预测到2020年,研究区环境中y-HCH的残留量仅有18g,只有1983年最大储量的0.4%。 1952-1983年间,由表层岩溶泉上覆土壤土层输入进表层泉水的γ-HCH的量累计为141g,而1984-2020年间,由上覆土层向表层泉水的输入量累计为591g。由模型计算结果可知,γ-HCH在研究区环境中界面间的迁移以从0-20cm土层向下部土壤迁移为主,大气-植物间的交换也占有比较重要的位置。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 包贞,潘志彦,杨晔,俞尚清;环境中多环芳烃的分布及降解[J];浙江工业大学学报;2003年05期
2 金保升,周宏仓,仲兆平,肖睿,党小剑;三种不同中国煤中多环芳烃的分布特征研究[J];锅炉技术;2004年01期
3 吴启航,麦碧娴;沉积物中多环芳烃的气—质联用测定法[J];广东轻工职业技术学院学报;2004年02期
4 原盛广;王东红;马梅;王子健;吴玉英;;自来水厂不同净水工艺对持久性有机物的去除效果试验研究[J];环境工程学报;2008年05期
5 刘世亮,骆永明,曹志洪,丁克强,蒋先军;多环芳烃污染土壤的微生物与植物联合修复研究进展[J];土壤;2002年05期
6 郎畅,刘娅囡,吴水平,左谦,兰天,徐福留,曹军,李本纲,王学军,刘文新,陶澍;北京大学非采暖期室内空气中的气态多环芳烃[J];环境科学学报;2004年04期
7 池继松;颜文;张干;郭玲利;刘国卿;刘向;邹世春;;大亚湾海域多环芳烃和有机氯农药的高分辨率沉积记录[J];热带海洋学报;2005年06期
8 孙福生,季晓松,朱涛,王伟,吕亚萍;固相萃取反相高效液相色谱测定水中16个多环芳烃(Ⅰ)——色谱柱和色谱分离条件的选择[J];苏州科技学院学报(工程技术版);2004年04期
9 朱利中,沈学优,刘勇建,叶春生;高效液相色谱法分析水中痕量多环芳烃[J];环境化学;1999年05期
10 王娟;杜鹃;李梦滢;洪颖;程汉宁;倪延延;范春;;紫菜中有机氯农药和多环芳烃的气相色谱-质谱联用测定法[J];环境与健康杂志;2009年05期
11 陈颖军,盛国英,李正悦,毕新慧,麦碧娴,傅家谟;家用燃煤及烟气中多环芳烃的GC-MS定量研究[J];分析测试学报;2004年05期
12 郝蓉;宋艳暾;万洪富;彭少麟;;南亚热带典型地区农业土壤中多环芳烃和有机氯农药研究[J];生态学报;2007年05期
13 于秀艳,丁永生;多环芳烃的环境分布及其生物修复研究进展[J];大连海事大学学报;2004年04期
14 贺行良;夏宁;张媛媛;王江涛;;ASE/GC-MS法同时测定海洋沉积物中65种多氯联苯、多环芳烃与有机氯农药[J];分析测试学报;2011年02期
15 刘凌,陆桂华,毛小文;多环芳烃湿地生物处理规律研究及污染风险分析[J];水利学报;2004年01期
16 汪瑾彦;汤桦;陈大舟;吴雪;冯洁;吴学丽;李蕾;;气相色谱-质谱法同时测定河流沉积物中多环芳烃和有机氯农药[J];岩矿测试;2010年03期
17 连子如;王江涛;谭丽菊;张文浩;;青岛近海生物体内多环芳烃、多氯联苯和有机氯农药的含量和分布特征[J];生态毒理学报;2010年05期
18 ;使用加速溶剂萃取仪萃取环境样品中的多环芳烃(PAHs)[J];环境化学;1997年06期
19 朱利中,陈宝梁,沈红心,王静;杭州市地面水中多环芳烃污染现状及风险[J];中国环境科学;2003年05期
20 孙剑辉;王国良;张干;孙胜鹏;;自然水体中主要有毒有机物的研究进展[J];环境污染与防治;2006年10期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 刘玲;罗斌;张金良;刘琴;;不同燃料与室内空气中多环芳烃含量关系的探讨[A];中国毒理学会环境与生态毒理学专业委员会第二届学术研讨会暨中国环境科学学会环境标准与基准专业委员会2011年学术研讨会会议论文集[C];2011年
2 万云洋;张毅;叶俊辉;;首都圈农药和多环芳烃非点源污染状况[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
3 王伟;沈国锋;杨意峰;陶澍;;生物质燃烧来源的多环芳烃排放特征及环境行为[A];中国古生物学会第26届学术年会论文集[C];2011年
4 赵香爱;何苗;金玉善;丛琳琳;李东浩;;人参种植地土壤中多环芳烃的分布特征[A];持久性有机污染物论坛2010暨第五届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2010年
5 马万里;刘丽艳;田崇国;杨萌;孙德智;齐虹;张志;沈吉敏;李一凡;;我国土壤和大气中多环芳烃分布特征研究[A];持久性有机污染物论坛2010暨第五届持久性有机污染物全国学术研讨会论文集[C];2010年
6 黄清辉;刘贵春;柯润辉;王娟;陈玲;蔡明红;;SPMD在南极长城站湖水和空气中POPs污染监测中的应用[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
7 陈国良;刘玲;罗斌;张金良;陈国良;谭凤珠;;淮河干流沉积物中多环芳烃含量与生态风险评价[A];中国毒理学会环境与生态毒理学专业委员会第二届学术研讨会暨中国环境科学学会环境标准与基准专业委员会2011年学术研讨会会议论文集[C];2011年
8 张银萍;傅金民;;双液相体系促进结合态多环芳烃的降解[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
9 蔡洁珊;王晓玮;栾天罡;林里;;广东潭江表层沉积物的重金属,多环芳烃和有机氯农药分布特征及来源分析[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年
10 胡宁静;石学法;刘季花;黄朋;;辽东半岛西部海域沉积物多环芳烃分布特征研究[A];中国矿物岩石地球化学学会第12届学术年会论文集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 孙玉川;有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶系统中的迁移、转化特征研究[D];西南大学;2012年
2 刘艳霖;西江高要断面持久性有机污染物的行为与通量研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2007年
3 高彦征;土壤多环芳烃污染植物修复及强化的新技术原理研究[D];浙江大学;2004年
4 李永红;宫内多环芳烃暴露对胎儿全基因组基因表达的影响[D];中国疾病预防控制中心;2011年
5 董继元;兰州地区多环芳烃环境归趋模拟和风险评价[D];兰州大学;2010年
6 谢云飞;基于表面增强拉曼散射光谱技术在多环芳烃检测方面的应用[D];吉林大学;2011年
7 周芹;典型有机磷农药和多环芳烃的大气降解机理的理论研究[D];山东大学;2011年
8 马斌;多环芳烃在根际界面的环境行为及微生物响应[D];浙江大学;2012年
9 张英;扇贝体内生物标志物对重金属与多环芳烃胁迫的应答[D];中国科学院研究生院(海洋研究所);2010年
10 何苗;杂环化合物和多环芳烃生物降解性能的研究[D];清华大学;1995年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 张茜;土壤中多环芳烃类化合物检测技术的研究[D];中国农业科学院;2010年
2 马栋;焦化工业场地土壤的PAHs污染特征及微生物修复应用[D];华中农业大学;2010年
3 燕新梁;青藏高原珠穆朗玛峰地区持久性有机污染物研究[D];山西大学;2006年
4 张宗雁;持久性有机污染物在东海泥质区的分布与沉积记录[D];中国海洋大学;2005年
5 成海容;瓦里关及青岛大气中多环芳烃(PAHs)和有机氯农药(OCPs)的初步研究[D];中国科学院研究生院(广州地球化学研究所);2007年
6 奥拉马;中国南部天坑群中多环芳烃和有机氯农药的分布、来源及其迁移特征[D];中国地质大学;2007年
7 焦海丽;原煤中可抽提多环芳烃(PAHs)及其热解特性[D];太原理工大学;2010年
8 赵彩平;淮河中下游水生态系统中PAHs的生物地球化学研究[D];安徽大学;2010年
9 马珞;城市污水中多环芳烃的分析测定和分布特征[D];西安建筑科技大学;2010年
10 程柱;煤热解过程多环芳烃生成规律研究[D];太原理工大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 董新昕;欧盟制定多环芳烃使用限量[N];中国国门时报;2004年
2 记者 孟晶;欧盟2010年正式限用多环芳烃[N];中国化工报;2007年
3 ;家电出口遭遇新PAHs指令[N];中俄经贸时报;2008年
4 沈宣铭 肖新华;部分输欧童鞋遭退运[N];温州日报;2007年
5 陈树棠;千万别低估吸烟的危害[N];卫生与生活报;2006年
6 冯海波 通讯员  穗科协;让环境变得更“清白”[N];广东科技报;2007年
7 本报记者 桑雪骐;一次性纸杯少用为宜[N];中国消费者报;2009年
8 汪文;多环芳烃事件蔓延 中国电动工具比利时被拒[N];民营经济报;2005年
9 陈铭;GS标志认证将加入PAHs测试[N];中国国门时报;2008年
10 梁 彦;天文学家推断宇宙充满生命[N];大众科技报;2003年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978