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有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶系统中的迁移、转化特征研究

孙玉川  
【摘要】:表层岩溶泉是我国西南岩溶山区居民的重要饮用水源,开发和利用表层岩溶泉对解决当地人畜用水和农田灌溉用水困难的问题有重要的实际意义。然而,由于岩溶环境本身的脆弱性,以及人类活动的影响,表层岩溶泉水正面临着水质退化的威胁。深入研究表层岩溶泉域中持久性有机污染物的来源、组成、迁移转化特征,以及人类活动对表层岩溶泉水污染的影响都是非常必要的。本文以重庆市南川区表层岩溶泉为例,研究有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶系统中的迁移转化特征,以及有机氯农药和多环芳烃在表层岩溶泉泉水中时空变化特征。 研究区土壤中OCPs的浓度范围是16.48-731.74ng/g之间,平均值为253.57ng/g,多环芳烃的含量范围是439.19-3329.72ng/g,平均值为1271.49ng/g。土壤中的OCPs检出率为100%,但不同种类有机氯农药含量差异较大。其中HCHs、DDTs、甲氧滴滴涕、灭蚁灵是主要检出物。研究区16种PAHs均有检出,其中后沟泉域土壤中含量最高,柏树湾泉域土壤中含量最低。农业活动对有机氯农药残留分布的影响最大。PAHs(?)的组成特征受地形的控制,随着海拔升高,低环PAHs所占比例升高,高环PAHs比例降低,海拔高度对PAHs的组成起到了分馏作用。HCHs异构体比值表明土壤样品中的HCHs来自于历史上工业品HCHs和林丹的使用,由于环境影响,土壤中HCHs的组成发生了明显变化。DDTs;的异构体比值表明水房泉泉域和柏树湾泉域土壤中的DDTs来自于工业DDTs和三氯杀螨醇的混合源,而后沟泉和兰花沟泉域土壤中的DDTs可能来自于工业DDTs非法使用,而非三氯杀螨醇类型的DDT。结合主成分分析方法和PAHs异构体比值法,推断研究区中的PAHs主要来自于煤和生物质以及石油的燃烧,焦炭源也有一定的贡献。 结合中国和荷兰的土壤质量标准,后沟泉域土壤中的HCHs和兰花沟泉土壤的DDTs应属于轻度污染,柏树湾泉域土壤中DDTs浓度接近于荷兰土壤质量标准的参考值,后沟泉域土壤中的DDTs污染程度较重,水房泉土壤为无污染土壤。根据Maliszewska-Kordybach制定土壤有机污染标准,后沟泉域土壤、水房泉泉域土壤、兰花沟泉域旱地属于重度污染土壤,兰花沟泉域水田和马尾松林地属于污染土壤,而柏树湾表层泉十壤属于轻度污染土壤。而根据16种PAHs的毒性当量值和7种致癌性PAHs的毒性当量值,后沟泉泉域表土污染程度最重,接下来依次是兰花沟泉域、柏树湾泉域和水房泉泉域土壤。因此在评价土壤中PAHs的污染程度时,不应只考虑PAHs的总量,应结合7种致癌性PAHs含量以及TEQcarc值能才准确评价PAHs的污染水平。 研究区土壤剖面的分析结果表明,各剖面土层中均有有机氯农药和多环芳烃成分检出,剖面中有机氯农药含量变化范围是5.74-974.10ng/g,平均含量为88.78ng/g,剖面中多环芳烃含量范围为161.09-3284.71ng/g,平均值为986.78ng/g。HG、LH和LR剖面中OCPs主要集中在0-30cm的表层土壤中,30cm以下的土层中,OCPs的含量变化较小;BSW和SF剖面中,OCPs在整个剖面中分布相对比较均匀。研究区不同土地利用方式土壤剖面中的PAHs含量垂直分布轮廓差异较大,而在土地利用方式相同的马尾松林地剖面中,PAHs含量的垂直分布轮廓相似。在后沟泉域、兰花沟泉域和柏树湾泉域内,PAHs进入表层土壤中的速率要大于PAHs向十壤深部的垂直移动和传输的速率,而在水房泉泉域内,PAHs进入表层土壤中的输入速率要小于PAHs土壤深部垂直移动和传输的速率。 不同剖面HCHs和DDTs异构组成差异较大,SF、LR和BSW剖面,γ-HCH是HCHs主要组成成分,p,p'-DDD是DDTs主要组成成分,而HG和LH剖面中,HCHs则以(p+6)-HCH为主,DDTs以p,p'-DDT为主。LR和SF剖面中,PAHs的组成均以低环PAHs为主,HG剖面中以高环ⅠPAHs为主,BSW和LH剖面中,0-2cm表层土壤中以高环PAHs为主,0-2cm以下的土层中以低环PAHs为主。 有机氯农药在不同土壤刨面中迁移能力由强到弱依次是:SFBSWLHLRHG。机氯农药组分中,硫丹类化合物的迁移能力最强,次之是艾氏剂类化合物,DDTs和甲氧滴滴涕的迁移能力最弱,HCHs、CHLS、HCB在不同十壤剖面中,其迁移能力又稍有不同。多环芳烃组分在研究区土壤剖面中的迁移能力有较大差别,低环PAHs的迁移能力要大于高环的迁移能力。 对研究区土壤剖面的土壤理化指标和OCPs含量进行多元回归分析,结果表明,兰花沟泉域LR剖面中,影响OCPs含量的因子最多,包括土壤TOC含量、土壤含水量和pH值,次之是柏树湾泉域BSW剖面,影响OCPs含量的因子只有两个,依次是TOC含量和土壤含水量,兰花沟泉域LH剖面和后沟泉域HG剖面中,影响OCPs含量的因子只有一个,为土壤TOC含量,而在水房泉泉域SF剖面中,TOC含量、土壤含水量、pH值和粘粒含量均不是OCPs含量的主要影响因子。土壤理化指标与PAHs含量多元回归分析表明,HG、LR、BSW和LH剖面中,TOC含量均是PAHs含量的主要影响因子,而SF剖面中,TOC含量、土壤含水量、pH值和粘粒含量均不是PAHs含量的主要影响因子。 柏树湾泉和兰花沟泉水中24种有机氯农药均有检测到,后沟泉中除p,p'-DDE、水房泉中除氧化氯丹未检出外,其余23种有机氯农药均有检出。16种多环芳烃在表层岩溶泉水中均有检测到。后沟泉、柏树湾泉和兰花沟泉泉水中的OCPs含量均呈现出雨季的含量高于旱季含量的特点,而水房泉泉水中的OCPs含量呈现旱季大于雨季的情况。四个表层岩溶泉中,PAHcarc的含量均表现为雨季大于旱季,而PAHs的含量在旱季与雨季的变化与PAHcarc的并不一致,水房泉与后沟泉类似,均表现为旱季的含量大于雨季的含量,兰花沟泉PAHs的含量在旱季与雨季相差不大,而柏树湾泉则表现为雨季的含量明显大于旱季。 水房泉、后沟泉和兰花沟泉中不同月份的有机氯农药组成比较接近,而柏树湾泉水不同月份的有机氯农药组成变化较大。四个表层岩溶泉中,其它OCPs均为有机氯农药的主要组成成分,HCHs和DDTs的比例变化较大。此外四个表层岩溶泉泉水中,PAHs均是以2+3环PAHs为主,对水房泉、后沟泉和兰花沟泉而言,季节变化对泉水中的PAHs组成有很大影响,而柏树湾泉水中的PAHs组成在一年的观测当中变化较小。 泉水中的α/γHCH比值表明,HCHs在后沟泉域、柏树湾泉域和水房泉泉域内迁移过程中,发生了明显的转化,其中y-HCH的降解反应最明显,而β-HCH和δ-HCH则没有明显的降解反应发生,兰花沟泉域内HCHs降解不明显。泉水中的Ant/(Ant+Phe)比值和Fla/(Fla+Pyr)比值随季节变化的特点表明Ant、Phe、Fla和Pyr在环境中易于迁移传输,相比Ant/(Ant+Phe)、 BaA/(BaA+Chry)和InP/(InP+BgP)比值,Fla/(Fla+Pyr)比值对源信息的指示更灵敏。 研究区四个表层岩溶泉水中的有机氯农药含量均没有超过中国、世界卫生组织和美国所给的饮用水水质标准,这表明本研究的四个表层岩溶泉水中的有机氯农药含量相对较低,对人类的健康风险影响较小。然而四个表层岩溶泉水中的16种PAHs含量在一年的观测期间,有多个月份的含量超过我国饮用水水质标准,致癌能力最强的BaP含量远超出我国饮用水水质标准、荷兰地下水标准和加拿大水质标准,此外还有多个多环芳烃组分的含量超出荷兰地下水水质标准和加拿大水质标准,表明表层岩溶泉已受到了多环芳烃的污染,并且污染程度较重,应引起当地居民和政府有关部门的注意。 通过把土壤分层并结合Ⅳ级逸度模型,成功的模拟了后沟泉域γ-HCH浓度在广泛施用以及禁用后随时间的变化趋势。利用实测数据对研究区逸度模型进行了验证,结果表明土壤分层的多介质逸度模型适合于岩溶区多介质环境中有机污染物迁移、转化过程的模拟。1952-1983年间,工业HCHs的施用是研究区环境中y-HCH的主要来源,这一期间,累计输入的y-HCH的量约为183kg。每年随大气平流输入的y-HCH的量为69.86kg,输出的量为70.37kg。0-20cm土壤中的累计降解量为5325g。到1983年,研究区环境中γ-HCH总储量约为4607g,其中土壤中的y-HCH的量占总储量的99.88%。1984年后,大气平流输入为研究区环境中的主要输入源,大气、植物和表层土壤中的y-HCH含量迅速下降,而下部土壤中的y-HCH含量持续上升,一直持续到1993年。预测到2020年,研究区环境中y-HCH的残留量仅有18g,只有1983年最大储量的0.4%。 1952-1983年间,由表层岩溶泉上覆土壤土层输入进表层泉水的γ-HCH的量累计为141g,而1984-2020年间,由上覆土层向表层泉水的输入量累计为591g。由模型计算结果可知,γ-HCH在研究区环境中界面间的迁移以从0-20cm土层向下部土壤迁移为主,大气-植物间的交换也占有比较重要的位置。


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