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硅烷偶联剂修饰纳米SiO_2对其改性纤维素绝缘纸性能的微观机理研究

王小波  
【摘要】:纤维素绝缘纸和绝缘油共同构成了电力变压器的油纸绝缘系统,由于电力变压器内部构造的原因,绝缘油可以通过定期更换延缓其性能的下降,而纤维素绝缘纸却无法更换,因此,纤维素绝缘纸性能好坏直接决定了电力变压器的使用寿命。通过掺杂纳米粒子提升材料的热稳定性、机械性能和耐老化性,已经成为现代材料发展的趋势。然而由于纳米粒子易发生团聚,直接掺杂往往达不到提升材料性能的目的,相反有可能降低材料的性能。因此,本文从微观角度研究了硅烷偶联剂修饰纳米SiO_2对其改性纤维素绝缘纸性能的影响,对于新型纤维素绝缘纸的研制,以及延长电力变压器使用寿命具有重要的学术价值和实际意义。本文的研究基于已经广泛应用于化学、生物和材料科学领域的分子动力学模拟技术,且在确保模型构建和参数设置合理的前提下,开展了相关研究。首先,比较系统和全面地研究了在常用力场下纤维素模型聚合度和力场的优化选择;其次,选取较佳的纤维素聚合度和力场,研究了表面羟基化对纳米SiO_2和纤维素界面的影响;最后,研究了常用硅烷偶联剂(KH550、KH560、KH570、KH792)修饰对纳米SiO_2和纤维素界面的影响。本文取得的主要结论如下:(1)在PCFF力场下,当纤维素模型聚合度(DP)不小于10时,其力学性能和溶解度达到相对稳定状态,与纤维素真实的机械特征和化学性能相符合,得出了在分子动力学模拟中,力场不同对纤维素聚合度的选择影响不大,所以,在PCFF力场下,分子动力学模拟中的纤维素模型聚合度(DP)选择都应该不小于10。在COMPSS力场下,纤维素模型的稳态密度更接近与纤维素真实密度,所以,分子动力学模拟中的纤维素力场选择COMPASS更优。(2)确定了纳米SiO_2晶面表面能强弱顺序依次为:(101)(001)(100)(111)(010)(011)(110)。在此基础上,选择纳米SiO_2表面能最低的(110)晶面,研究表面羟基化对纳米SiO_2和纤维素界面的影响。相较于N-C(未羟基化)层模型,SHN-C(羟基化)层模型的相互作用能和相互作用能密度分别提高了2.3倍和2.2倍,界面相对浓度的重叠区域和峰值分别增大了1.62倍和1.24倍,纤维素链运动的跳跃温度降低了20 K,界面间形成了密度为4.18个/nm~2的氢键网络。所以,表面羟基化有助于提升纳米SiO_2和纤维素界面的相互作用,增强对纤维素链运动的束缚,延缓纤维素链由玻璃态转变为高弹态的进程。(3)当选取KH792修饰纳米SiO_2时,纤维素和纳米SiO_2界面间的结合性和紧致性较好,对纤维素链的束缚效果最显著。并且为了更好地改善纳米SiO_2与纤维素界面效果,首先,应当优先选择含有能与纤维素形成氢键作用基团的硅烷偶联剂,其次,在同等条件下,选取链长较短,相对分子质量较小的硅烷偶联剂。另外,当KH792接枝密度达到1.570(1/nm~2)时,界面间的结合能维持在336.8kcal/mol上下5%范围内波动,界面间形成氢键的数量保持相对稳定,所以,其相对最佳接枝密度为1.570(1/nm~2)。


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