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一种星形网状聚合物电解质的研究及其应用

龚永锋  
【摘要】: 聚合物电解质是近年来高分子材料领域的研究热点之一,由于具有质轻、粘弹性好,易成膜、电化学和热稳定性好等独特优点,它在锂离子电池、电致变色器件、超电容、传感器等电化学器件中具有广泛的应用前景。聚合物电解质一般因其高的结晶度,温室离子电导率非常低,无法满足实际应用要求。目前人们已通过各种途径,如:共聚、共混、交联、增塑、添加无机填料等手段对聚合物电解质进行改性,然而研究发现离子电导率和机械性能通常是相互矛盾的,提高离子电导率通常会损害机械性能,提高机械性能通常会导致离子电导率的降低。本文旨在制备一种离子电导率和机械性能俱佳的聚合物电解质。 本文将PEG400、PEG600和季戊四醇与CH_2Cl_2在碱性条件下交联缩合成一种星形网状聚合物,并通过FTIR、~1H-NMR和XRD确认其为星形网状结构和无定形态。由于季戊四醇的交联作用,聚合物的机械性能和热稳定性能得到明显改善,TG分析表明聚合物的起始热分解温度达260℃。将星形网状聚合物与LiClO_4复合制备全固态聚合物电解质,并利用交流阻抗对其电性能进行分析,结果表明室温下离子电导率达1.03x10~(-4)S·cm~(-1)。 以星形网状聚合物为基体制备凝胶型聚合物电解质,并对LiClO_4、增塑剂EC/PC的加入量进行优化研究,实验结果表明:当W_((LiClO4))=12%,W_((EC/PC))=80%时,凝胶型聚合物电解质的室温离子电导率达8.83x10~(-4)S·cm~(-1)且具有较好的机械性能。通过紫外可见光光谱和TG分析表明凝胶型聚合物电解质具有较好的透光性和热稳定性,起始分解温度在160℃左右。将制备的凝胶型聚合物电解质应用于电致变色器件,器件的着色性能良好,转换时间在50ms以下,循环次数在10~7次以上,说明该凝胶型聚合物电解质是一种较理想的离子导电层材料。 将星形网状聚合物与PVDF二元共混制备凝胶复合型聚合物电解质,并对星形网状聚合物和PVDF的配比,LiClO_4、增塑剂EC/PC和纳米SiO_2加入量进行优化研究,实验结果表明:当m_((星形网状聚合物)):m_((PVDF))=7∶3,w_((LiClO4))=16%,w_((EC/PC))=200%,w_((SiO2))=10%时,制备的凝胶复合型聚合物电解质的室温离子电导率达2.12x10~(-3) S·cm~(-1)且具有较好的机械性能。将制备的凝胶复合型聚合物电解质应用于聚合物锂离子电池,并对实验锂离子电池进行大电流放电和循环性能测试,实验结果表明:大电流放电时,电池工作电压和容量下降幅度均比小电流放电时大,实验锂离子电池的循环性能也有待提高。


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