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过氧化氢、单糖分子在修饰电极上的电化学行为研究

赵英曲  
【摘要】: 化学修饰电极是当前电化学、电分析化学方面十分活跃的研究领域,将化学修饰电极用于环境和生命科学现象的研究己是当今化学重要的发展方向之一。纳米微粒具有庞大的比表面积、较强的催化活性和较好的生物相容性等优点,研究过氧化氢及单糖分子在纳米修饰电极的电化学行为是本论文的主要工作之一。该论文的主要研究内容如下:1.过氧化氢在纳米普鲁士蓝/聚L-半胱氨酸修饰电极上的电化学行为研究 在铂电极表面制备了聚L-半胱氨酸(p-L-Cysteine,p-L-Cys)/纳米普鲁士蓝(Nanosized Prussian blue,Nano-PB)修饰电极,研究了H_2O_2在该电极上的电化学性质,建立了测定H202的方法。在磷酸缓冲溶液(pH=4.5)中,在1.5×10~(-5)-1.52×10~(-3)mol/L范围内,H_2O_2的浓度与还原峰电流呈良好线性关系,相关系数为0.9996;检出限为4.2×10~(-7)mol/L;达到稳定电流所用时间9s。实验结果表明:该修饰电极具有制备简单、灵敏度高、响应速度快和抗干扰强等特点.2.过氧化氢在纳米普鲁士蓝修饰铂电极上的电化学行为研究 采用静电吸附作用原理,将纳米普鲁士蓝固载在带正电荷的Pt电极上而研制出一种新型过氧化氢(H_2O_2)传感器。采用循环伏安法和计时安培电流法考察了传感器的电化学特性,被吸附的纳米普鲁士蓝对H_2O_2的具有良好的电化学活性,研究结果表明:在优化的实验条件下,该传感器对H_2O_2测定的线性范围为4.0×10~(-6)mol/L-4.0×10-mol/L,检出限为5.1×10-mol/L。该传感器具有响应快、灵敏度高、制作简便、抗干扰强等特点。3.对巯基苯硼酸/纳米金修饰玻碳电极用于葡萄糖的识别 采用自组装技术,将对巯基苯硼酸(MPBA)自组装于带正电荷纳米金(nano-gold,NG)修饰的玻碳电极(GCE)表面,从而制得用于识别葡萄糖的无酶传感器(MPBA/NG/GCE)。通过交流阻抗技术和循环伏安法考察了MPBA/NG/GCE修饰电极的表面电化学特性,同时研究了葡萄糖在该修饰电极上的电化学行为,讨论了利用该修饰电极测定葡萄糖的最佳条件。结果表明:在优化的条件下,氧化峰电流与葡萄糖浓度在1.0-150.0 mmol/L范围内呈良好的线性关系,其回归方程为:.△i_p(μA):3.37+0.342C(C,mmol/L),相关系数为r=0.999,检出限为3.8×10~(-5)mol/L(S/N=3),可用于葡萄糖分子的电化学识别。4.4-甲酰基苯硼酸/对氨基苯硫酚自组装膜电极对单糖的电化学识别研究 采用分子自组装技术,将对氨基苯硫酚(p-ATP)自组装于金电极表面形成一层单分子膜,再通过席夫碱反应,将4-甲酰基苯硼酸(BA)连接在p-ATP单分子层上,构建起BA/ATP/Au电极,通过伏安法和交流阻抗技术研究了修饰电极的电化学特性并讨论了该修饰电极上的端基与葡萄糖,果糖,甘露糖结合的pK_a变化值。研究结果表明,在优化的实验条件下,此传感器在0.1-100.0 mmol/L浓度范围内对各单糖有良好的线性响应,可用于单糖分子的电化学识别。


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