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三峡库区消落带土壤汞库及其风险评价

陈宏  
【摘要】:汞是一种高毒性的非必需元素,具有持久性、易迁移性和高度的生物富集性等特征。自20世纪50年代初日本发生水俣病事件以来,汞污染问题一直受到人们的广泛关注。20世纪80年代后,随着逐年增加的化石燃料燃烧、金属冶炼等人为过程不断向大气环境释放大量的汞,使得全球大气汞浓度逐年增加。由于汞具有特殊的物理性质和长距离传输特性,使国际社会对全球汞污染问题的关注达到了前所未有的高度,被联合国环境规划署等很多国际机构列为全球性优先控制污染物,具有跨国污染的属性,由此引发了新一轮汞污染问题研究的热潮。 人们在研究汞污染问题时发现,在河流上构筑大坝并形成水库后,水域的环境条件将发生极大的变化。水库内的流速减缓,复氧能力改变,泥沙大量沉积,营养物质滞留,水体的初级生产力提高,氧化还原电位降低。这些物理化学条件的变化和伴随发生的各种复杂过程,将会影响进入水库中汞的浓度及其时空分布,使汞对水生生态环境的影响程度将会加剧。可见水库是一个典型的“汞敏感生态系统”,对水库汞污染问题的研究极为重要。 三峡水库是目前我国最大,也是举世瞩目的特大型水库。三峡水库面积1084km~2,淹没的陆地面积就达632 km~2。其中,淹没的耕园地(不包含河滩地)为275.1 km~2,这些耕园地大多为三峡库区最肥沃、复种指数最高的农业用地。三峡库区南岸位于西南汞矿化带东缘、川东南高汞背景区,库区上游及支流输入的汞负荷巨大。根据研究预测,三峡水库蓄水后,库区汞活化效应将增强,鱼体对汞元素的生物富集作用加剧,水库鱼体汞含量将增加0.35~1.5倍左右,存在鱼体汞含量超过食品淡水鱼汞含量标准的风险。由此可见,三峡水库汞污染问题是倍受世人关注的重要问题。 三峡水库属特大型年调节水库。按照规划设计,水库正常蓄水位高程175m,坝顶高程185m,5月底降至防洪限制水位145m。这种水库调度方式使得库周形成垂直高度为30m、面积400多km~2的水库消落带。对大型水库消落带,由于是库区径流的汇集地带,自然也成为环境汞的汇集区。另一方面,消落带土壤作为水库的最后一道缓冲带,它所汇集的汞等污染物最终又会影响到水体质量。因此,对水库而言,消落带既是汞的汇,又是汞的源,是汞的敏感区。三峡水库蓄水运行后,消落带土壤将长期处于干湿交替的变换过程,土壤的性质将会发生一系列变化,从而对汞的迁移转化及库区的水质产生很大的影响。目前库区消落带土壤汞赋存量及对环境的影响如何,对这一方面的系统研究相对缺乏。为此,本研究拟以我国最具特色的周期性干湿交替环境——三峡库区消落带为研究对象,开展消落带土壤汞的形态特征及其汞库存量的研究,并对消落带土壤汞对水环境的影响进行风险评估,对正确认识区域及全球大气汞的来源及释放具有重要意义。 本研究以三峡库区重庆段消落带土壤为研究对象,对库区各区县消落带范围的土壤进行系统采样,研究整个消落带耕园土壤及不同高程范围土壤汞及其赋存形态与变化特征,并分析影响汞赋存状态的因素,通过分析样品总汞及各形态汞含量,估算区域内耕园土壤汞库中总汞及各形态汞库存量。通过吸附解吸试验,研究不同类型土壤的吸附解吸特征,通过对土壤汞的库存量、汞的赋存状态、吸附解吸特征的分析,评价消落带土壤汞库对水环境带来的风险。主要研究结果如下: 整个消落带土壤中汞平均含量0.0839mg/kg,为重庆市土壤平均背景值的1.7倍、我国背景值(0.04mg/kg)的2.1倍,表明消落带土壤具有明显的汞富集趋势。土壤汞赋存形态以残留态为主,各形态汞的平均分配系数依此为:残留态(61.4%)>碱溶态(16.1%)>酸溶态(14.0%)>过氧化氢态(6.5%)>水溶态(2.0%)。对土壤理化性质与汞含量及形态的相关分析表明,土壤有机质与土壤总汞含量呈极显著相关(r=0.46**,n=158),而与土壤砂粒、粘粒、CEC呈负相关关系。土壤汞含量与土壤pH呈负相关关系,总汞和绝大部分形态的汞都和粉粒和粘粒含量呈负相关关系。研究表明三峡库区消落带土壤中的汞主要来源于外源性输入。 在3个水位高程范围总汞含量的变化为145~155m(0.0856mg/kg)>155~165m(0.0804mg/kg)>165~175m(0.0602mg/kg),土壤汞含量与高程呈负相关关系。同一高程范围,除在145~155m范围内右岸总汞平均含量高于左岸外,在其它两个高程层均表现为右岸总汞平均含量高于左岸,两岸平均汞含量随高程变化也表现为总汞相一致。土壤剖面汞及其形态分布存在着显著的差异,并受各种理化性质的影响,各形态汞与有机质含量几乎都表现为正相关,随有机质含量的增加而增加。土壤剖面中总汞、碱溶态汞和残留态汞在土壤各层中的分布大体呈现出高-高-低或高-低-高的变化趋势。在整个消落带土壤汞库中,各层土壤汞的形态比例和消落带表层土壤中各形态汞所占的比例关系基本一致,可以通过土壤中各形态汞的含量比例关系来近似反映土壤汞库中各形态汞的比例关系。 全市消落带耕园地总汞库存量为14951.65-33492.15kg,平均汞库存量为20615.35kg。其中0-20cm层土壤汞平均库存量为7051.79kg,占总汞库存量的34.20%;20-40cm层土壤汞平均库存量为5172.70kg,占总汞库存量的25.10%;40-60cm层土壤汞平均库存量为8390.86kg,占总汞库存量的40.70%。全市消落带耕园地水溶态汞平均库存量为270.97kg。0-20cm、20-40cm、40-60cm各层土壤水溶态汞平均库存量分别为81.46、113.61和75.90kg。酸溶态汞平均库存量为2995.23kg,土壤各层平均库存量分别为442.19、1276.47和1276.57kg。碱溶态汞平均库存量为3450.45kg,土壤各层平均汞库存量分别为1559.33、1049.26和841.86kg。过氧化氢溶态汞平均库存量为650.16kg,土壤各层平均库存量分别为209.46、233.91和200.11kg。残留态汞平均库存量为13255.52kg,土壤各层平均库存量分别为4759.46、2499.55和5996.51kg。 土壤pH、有机质、粒径等土壤理化性质对土壤汞吸附解吸有很明显的影响。土壤对汞的最大吸附量顺序为:紫色潮土>中性紫色土>灰棕潮土,对Hg~(2+)的吸附作用力顺序为:中性紫色土>紫色潮土>灰棕潮土。3种土壤吸附汞的速率顺序为灰棕潮土>紫色潮土>中性紫色土。土壤对汞的吸附作用力越大,其解吸率也就越小。根据Langmuir方程拟合得出的最大解吸量顺序为灰棕潮土>紫色潮土>中性紫色土。 3种土壤对汞的解吸率都不太高,最大解吸率分别为灰棕潮土8.74%,紫色潮土5.85%,中性紫色土2.07%,说明汞容易与土壤结合且比较稳定,在土壤中的移动性比较弱。在三峡水库消落带土壤中,中性紫色土对周边环境地表径流带来的汞的吸持能力最强,即“汇”的作用大,而灰棕潮土对汞的解吸率最大,即“源”的强度高。 土壤汞释放进入水体后对水体中汞含量的影响非常小,但由于水土流失、土壤汞释放到水体中的汞会通过食物链的富集放大,使长江流域重庆段鱼肉中汞的平均含量达到0.206mg/kg,增幅达43.2%,汞的持续释放会使汞对水体和鱼类潜在风险会进一步增加。通过单因子评价、地累积指数评价和生态潜在污染指数评价,消落带土壤除个别地方受中等影响外,其它地方的汞的环境影响都在安全范围。通过土壤汞的健康风险评价,发现Hg经摄食途径进入人体的健康风险远低于可以接受的水平(10~(-6)),表明消落带土壤汞含量对人体基本不会产生危害。


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