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含(H_xC_3N_3O_3)~(x-3)(x=0,1,2)π-共轭基团的双折射晶体的探索与研究

康开进  
【摘要】:双折射晶体和非线性光学晶体是两种非常重要的光电功能晶体,它们被广泛地应用于激光通讯、精密加工以及军事等领域,是当前光电子领域的研究热点之一。在过去几十年里,硼酸盐因其结构多样性、且化合物透光范围比较宽、性能比较稳定,是光电功能材料的主要研究对象之一。根据陈创天院士提出的“阴离子基团理论”,化合物的双折射与非线性光学性质主要由其阴离子基团决定,而(B3O6)3-基团在所有硼酸盐阴离子基团中表现出最大的一阶线性极化率和二阶微观极化率,因此受到研究者们的更多关注。近几年来,氰尿酸盐与水合异氰尿酸盐含有与(B3O6)3-类似的平面共轭基团(HxC3N3O3)x-3(x=1,2,3),且与(B3O6)3-相比具有更强的共轭性,导致了更大的线性极化率(双折射)和二阶微观极化率(倍频系数),这使得氰尿酸盐与水合异氰尿酸盐逐渐受到研究者们的关注。本论文主要探索了含有(HxC3N3O3)x-3(x=1,2,3)基团的紫外新型光电功能晶体材料,主要思路如下:(1)通过等价离子替换的方法探索具有不同性质、结构的新化合物;(2)通过高温固相反应探索复合金属氰尿酸盐;(3)通过水热法与水溶液法探索复合金属水合异氰尿酸盐;(4)尝试将重金属元素(Pb,Bi,Sn)引入氰尿酸盐体系中;(5)尝试将d10阳离子(Zn2+,Cd2+等)引入水合异氰尿酸盐体系中。通过以上实验思路获得了 Ba2Sr(C3N3O3)2、Ba2Pb(C3N3O3)2、K2Zn(H2C3N3O3)4·4H2O、K2Cd(H2C3N3O3)4·4H2O 与 Cs2Zn(H2C3N3O3)4·4H2O 五种新型紫外双折射晶体。1.Ba2M(C3N3O3)2(M=Sr,Pb)的合成与性能研究通过固相环三聚反应成功合成了 Ba2M(C3N3O3)2(M=Sr,Pb)两种新型金属氰尿酸盐,尽管两种化合物有着相同的结构和相似的层间距,但它们的带隙却有着巨大的差异。我们通过理论计算得到了它们的能带结构,计算结果表明,Ba2Pb(C3N3O3)2带隙窄的原因是Pb的6p轨道与(C3N3O3)3-基团的π反键轨道之间的强相互作用。此外,我们还计算出了两种化合物的双折射率,结果显示它们均具有大的双折射率。同时实验结果显示,两种化合物均为同成分熔融化合物,这意味着它们可以通过坩埚下降法获得大尺寸晶体。2.X2Y(H2C3N303)4·4H2O(X=K,Cs;Y=Zn,Cd)的合成与性能研究将d10阳离子引入水合异氰尿酸盐中,成功合成了 X2Y(H2C3N303)4·4H2O(X=K,Cs;Y=Zn,Cd)系列新化合物。该系列化合物在紫外波段有着极高的透光率(80%),并且得益于(H2C3N3O3)-π-共轭基团,它们还有着极大的双折射率(Δn0.25@800nm)。高的透光率与大的双折射率赋予了该系列化合物作为紫外双折射晶体材料的潜力。


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