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基于超分子主体的电化学及荧光传感体系的构建及其在农药和药物分子检测中的应用研究

李玉聪  
【摘要】:荧光传感器和电化学传感器作为分析检测的方法,与传统的高效液相色谱分析法、气相色谱分析法相比,有其很大的优点,如操作简单、成本低廉、易于设备微型化,可用于实际监测,并且还具有检测快速、灵敏、选择性好等优点,目前已经成为痕量快速检测领域的研究热点,近年来广泛应用于分析检测的各个领域。本文通过利用β-环糊精(β-CD)和磺酸化杯[6]芳烃(SCX6)的超分子识别作用,以及石墨烯(RGO)纳米材料的荧光猝灭特性和吸附及高导电性,制备出超分子与石墨烯的复合物,通过制备的复合物构建出检测农药烯酰吗啉和药物他达拉非及拉贝洛尔的荧光分析传感器和电化学传感器。本论文主要研究内容如下:(1)通过湿法制备SS-β-CD与石墨烯的复合物,并通过二维核磁ROESY谱确定SS-p-CD对烯酰吗啉的包合模式。利用主客体分子识别机理,选用染料ST和SS-p-CD功能化的石墨烯作为信号转化媒介,建立了检测烯酰吗啉的荧光分析方法,并通过分子对接技术确定了主客体识别的机制。此荧光分析传感器的线性范围为0.50-20.0μM和20.0-32.0μM,该方法检测烯酰吗啉的检出限为0.125μM。(2)比较了SCX6和p-CD功能化的石墨烯纳米材料对他达拉非的识别能力。在此研究中,β-CD和SCX6芳烃作为主体分子,而他达拉非作为客体分子。SCX6和β-CD功能化的石墨烯纳米材料通过湿化学法制备。对于他达拉非分子,由于SCX6比β-CD具有更高的识别能力,所以SCX6@RGO的电化学响应高于β-CD@RGO。本文利用了RGO和SCX6的优点,通过SCX6@RGO建立一种灵敏检测他达拉非的电化学传感器。该方法的线性范围为0.1-50.0μM和50.0-1000.0μM,检出限为0.045μM。(3)通过一种简单加热回流的方法制备出石墨烯、二氧化锰(Mn02)和SCX6三种物质的复合物,其中石墨烯、MnO2和SCX6三者都具有荧光猝灭的特性,SCX6还具有对拉贝洛尔的分子识别作用,并通过二维核磁分析和分子对接技术确定了拉贝洛尔与SCX6的包合模式。本文利用主客体识别机理,以荧光染料R6G、MnO2@RGO-SCX6构建起检测拉贝洛尔的荧光分析方法。该方法的线性范围为1.0-12.0μM和12.0-18.0μM,其检出限为0.251μM。本论文研究的结果为农药和药物分子的快速检测提供了新的方法


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