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氧化铝真空碳热还原—氯化法炼铝的机理及其工艺的实验研究

袁海滨  
【摘要】:铝是世界上仅次于钢铁的第二重要金属,在国民经济发展中具有不可替代的重要作用。目前大量应用于农业、机械、轻工业、石油化工、冶金工业、军事工业、交通运输业和航空航天等领域,也广泛用作建筑结构材料、家庭生活用具和体育用品。本文对金属铝的用途、性质、各种生产方法、铝土矿资源概况以及炼铝新工艺等方面进行了综合评述。针对真空条件下氧化铝碳热还原-氯化低价氯化铝歧解法提取金属铝的新工艺,进行了热力学、机理和工艺的系统研究。 采用分析纯氧化铝、石墨、无水氯化铝为原料,氯化铝气体与石墨和氧化铝在真空高温条件下反应,生成低价氯化铝气体,随着低价氯化铝气体进入低温区后,发生歧解反应得到金属铝与氯化铝,由于金属铝与氯化铝冷凝温度不同而分别在不同冷凝区域凝结。 热力学研究得出:在100Pa的系统压力条件下,Al2O3+C反应体系生成以下化合物或单质的顺序为:Al4O4CAl4C3Al2OCAl2OAl,而Al4O4C、Al2OC分别碳热生成Al4C3的初始温度为1726K、1701K。Al2O3、Al4O4C分别与Al4C3反应得到金属铝的温度为1879K、1889K。Al4O4C、Al4C3、Al2O3、C与AlCl3(g)气体发生碳热还原-氯化反应生成低价氯化铝AlCl(g)气体所需温度低于1502K,而Al2OC参与氯化反应所需最低温度为1853K。低价氯化铝AlCl(g)气体在体系压力为101~102Pa时,歧解得到金属铝的初始温度为950~1050K,该歧解反应是减容反应,体系压力越大越有利于该反应的进行,即压力越大,低价氯化铝AlCl(g)气体歧化分解得到金属铝所需温度越低。 碳热还原-氯化法炼铝过程的机理研究结果显示:碳热过程在50~100Pa、高于1693K时,氧化铝碳热还原生成Al4O4C与Al4C3且生成量随着温度的升高而增加;随着温度的继续升高或者系统压力的减小,Al2O3及Al4O4C碳热转化为Al4C3。碳热还原-氯化过程在70~150Pa、1703~1853K、恒温60min,结果显示,碳热还原-氯化过程是Al2O3联合Al4O4C、Al4C3及AlCl3反应而非Al2O3联合C与AlCl3反应生成低价氯化铝AlCl,气态AlCl进入低于933K的冷凝低温区歧解得到Al且金属铝在温度偏高的冷凝区极易与石墨质冷凝器的C结合而生成Al4C3。 氧化铝碳热还原-氯化法炼铝过程的工艺探索结果显示:在50~100Pa时,碳热还原及氯化温度不高于1763K,控制无水氯化铝升华速率在0.32g/min以下,石墨还原剂与氧化铝摩尔比为3:1,碳热还原时间为40min,碳热-氯化时间为40~50min(以系统压力降低并恒定不变为判断反应终止的依据),此时物料不发生熔融平铺现象,氯化铝升华孔不堵塞,将有利于该法炼铝过程的顺利进行与金属铝直收率的提高。在最佳工艺参数条件下,考察了Fe2O3、SiO2、TiO2添加剂对该法炼铝过程的影响并进行了优化实验:在1713~1723K时,石墨与氧化铝摩尔比为4:1,添加10.0% Fe2O3后,金属铝直收率达72.09%;1753~1763K时,添加2.5%~15.0% SiO2后,金属铝直收率与物料失重率均明显低于不添加者,对该法炼铝过程不利;1753~1763K时,石墨与氧化铝摩尔比为4:1,添加10.0% TiO2后,金属铝直收率达82.38%,该金属铝的纯度达94.67%以上。


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