收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

锰—铁催化剂低温催化氧化NO研究

叶智青  
【摘要】:氮氧化物(NOx)是光化学烟雾、酸雨等大气环境污染问题的主要原因之一,不仅危害人体健康,而且严重破坏生态环境。因此,各国研究人员针对NOx治理控制技术开展了广泛、深入的研究工作,并取得了相应的研究成果。本论文基于NO催化氧化净化技术路线,围绕锰-铁催化剂材料用于NO催化氧化开展相关研究,着重考察催化剂配方、制备条件对催化剂理化结构及性质的影响,及其对NO催化氧化效率的影响规律。本研究采用有机溶剂法制备锰-铁催化剂,分别考察了前躯体、元素比例和制备条件等因素对催化氧化效率的影响,在此基础上并优化了催化剂配方及制备方法;此外,还进一步考查了催化剂的抗水能力及稀土改性特征;最后,结合实验研究、表征结果和相关文献资料,对锰-铁催化剂催化氧化NO的机理进行了初步探讨。 本论文的主要研究结果如下: 1、以过渡金属元素锰为主要活性组分,分别考察不同元素组分对催化剂催化氧化NO性能的影响。未焙烧条件下,对比锰-铁、锰-铜和锰-钴三种双组分催化剂的氧化效率:铁元素的添加无论是在低温和高温下都能有效的促进NO氧化,相比较而言引入铁、钴元素有利于促进低温氧化过程,添加铜元素则有利于高温氧化过程。从锰-铁催化剂的实验结果来看,焙烧对锰-铁催化剂的催化氧化活性提高不明显。此外,在对不同的锰和铁前躯体制备的实验研究中,研究结果表明各种前躯体制备得到的催化剂都是无定形催化剂,只有在以乙酸铁制备的催化剂上观察到很明显的结晶峰,其中采用乙酸锰、硝酸铁组合制备的催化剂具有较为突出的低温催化氧化活性。 2、以锰为主要活性组分进一步考察了添加聚乙二醇和铁对NO催化氧化效率影响。蒸馏水清洗液处理的催化剂氧化效率优于乙醇清洗处理的催化剂,清洗后滤液的pH值越小催化剂的氧化效率越低;分别采用正加法、反加法和并流法3种投加方式制备3种溶液组合方式的催化剂,利用3种投加顺序制备得到的组合方式Ⅰ催化剂得到相似的催化剂氧化效率,而对组合方式Ⅱ催化剂的氧化效率有一定的影响,尤其对组合方式Ⅲ催化剂的氧化效率影响最大,本研究采用正加法制备溶液组合方式Ⅱ催化剂做进一步的研究;此外添加聚乙二醇制备的锰-铁催化剂可以有效的提高低温催化氧化效率。另外,添加铁后催化剂的结晶峰消失。研究结果表明同时添加聚乙二醇和铁制备得到的催化剂有利于低温NO催化氧化。 3、本研究借助正交实验设计方法对催化剂制备条件和制备配方进行筛选优化实验研究,筛选优化实验结果显示焙烧温度对催化氧化效率影响最大,实验温度125℃时各个因素的影响顺序:焙烧温度PEG1000/(Mn7++Mn2++Fe3+)Mn7+:Mn2+(Mn7++Mn21:Fe3+搅拌水浴温度。 4、考察了以下5个单因素对NO催化氧化效率的影响:焙烧温度、PEG1000/(Mn7++Mn2++Fe3+)、Mn7+:Mn2+、(Mn7++Mn2+):Fe3+、搅拌水浴温度,焙烧温度对催化氧化效率影响较大,经过筛选和优化5个单因素的最佳制备条件和配比分别为:400℃、1%、4:1、1:1和70℃。结果显示适当数量孔位和结晶度有利于NO催化氧化;聚乙二醇含量对NO催化氧化效率的影响较为复杂,提高聚乙二醇含量出现不同孔径宽度的孔位,然而添加过多的聚乙二醇导致催化剂粘结、孔位数量减少、孔径宽度减小;改变Mn7+:Mn2+和(Mn7++Mn2+):Fe3+比例对催化剂结晶度和氧化物结构有一定影响。经过优化催化剂制备条件和制备配方,利用有机溶剂法制备得到的锰-铁催化剂在反应温度为100℃时NO催化氧化效率高达90%。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 高健;李春虎;卞俊杰;;活性半焦低温催化氧化NO的研究[J];中国海洋大学学报(自然科学版);2011年03期
2 戎丽;童华;徐仲均;;尖晶石型MnCo_2O_4催化剂的制备及SCR性能研究[J];环境科学与技术;2009年08期
3 罗晶;童志权;黄妍;夏斌;罗河;;H_2O和SO_2对Cr-Ce/TiO_2催化氧化NO性能的影响[J];环境科学学报;2010年05期
4 李平,赵越,卢冠忠,赵秀阁,鲁文质,肖文德;SO_2对低温NO催化氧化活性的增强效应[J];宁夏大学学报(自然科学版);2001年02期
5 辛志玲;陈晓宇;肖文德;;NO液相催化氧化过程研究[J];华东电力;2010年03期
6 王欢;吕丽;王东辉;贾佳;秦越;张泽廷;金君素;;铜锰复合氧化物室温催化氧化NO的研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2010年04期
7 罗忠鉴;杨盛书;桂正良;;化学演示实验的研究和改革(Ⅴ)用骨炭载体进行氨的催化氧化实验[J];四川师范大学学报(自然科学版);1981年02期
8 刘建英;对乙醇催化氧化实验的设计和评价[J];长治学院学报;2005年02期
9 王晓明;;催化法去除氮氧化物的研究进展[J];工业安全与环保;2009年01期
10 姜子奇,奚祖威;Cu(Ⅱ)络合物催化氧化环己醇的研究[J];催化学报;1991年04期
11 胡大锵;;催化氧化——碱渣回流深度处理高浓度染料废水[J];上海环境科学;1992年07期
12 高文会;SO_2的催化氧化和SO_3的吸收实验[J];化学教育;1994年09期
13 刘常坤,张曼征;Cr-Co-O/D3520催化剂的性能及结构表征[J];离子交换与吸附;1995年02期
14 谭小耀,李秀贞,吴迪镛,袁权;改性活性炭低温催化氧化脱除H_2S的研究[J];石油化工;1995年10期
15 杨润昌,周书天;高浓度难降解有机废水低压湿式催化氧化处理[J];环境科学;1997年05期
16 孔青春,沈济;大气中铁、锰液相催化氧化二氧化硫动力学[J];环境科学学报;1997年03期
17 钟理,张浩;催化氧化法降解废水过程[J];现代化工;1999年05期
18 康静文,王效承;Ni_2O_3-CuO对LAS氧化降解的催化作用[J];太原理工大学学报;1999年04期
19 李真,刘瑾;催化氧化石油沥青氧化机理探讨[J];安徽建筑工业学院学报;2000年04期
20 徐锡彪,褚宏伟,孙建中;高浓度有机化工废水处理新技术——催化氧化[J];江苏环境科技;2001年01期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 尹国川;徐爱化;熊辉;;锰配合物在催化氧化有机污染物降解中的应用[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年
2 张娣;牛红云;张升晓;蔡亚岐;孟昭福;;腐植酸包覆的磁性纳米Fe_3O_4颗粒催化降解水环境中的磺胺噻唑[A];中国化学会第27届学术年会第02分会场摘要集[C];2010年
3 褚秀娟;张华;;纳米二氧化锰对甲醛去除效率的影响[A];第八届功能性纺织品及纳米技术研讨会论文集[C];2008年
4 谢兰英;刘淇;吴名剑;刘斌;;纳米材料降低卷烟烟气CO研究[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
5 杨全录;吴尚;李保岗;张赟杰;赵玉龙;雷自强;;以蒙脱土为催化剂对醇的催化氧化研究[A];全国第十四届大环化学暨第六届超分子化学学术讨论会论文专辑[C];2008年
6 范红玉;李小松;刘景林;朱爱民;;等离子体催化氧化吸附态苯和甲苯的研究[A];第十五届全国等离子体科学技术会议会议摘要集[C];2011年
7 王海波;王露;雷爱文;;Fe催化氧化C-H键活化/C-S成键[A];第十六届全国金属有机化学学术讨论会论文集[C];2010年
8 徐杰;盛学斌;杜中田;;NO~+催化氧化芳基甲醇的研究[A];中国化学会第26届学术年会绿色化学分会场论文集[C];2008年
9 胡霄雪;李臻;唐中华;夏春谷;;Mn(Salen)配合物催化氧化仲醇体系电喷雾质谱研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
10 胡守天;赵惠忠;李平和;李成香;汪厚植;;Ce-O-Co/ZrO_2纳米催化剂的结构及催化氧化CH_4性能的研究[A];纳米材料和技术应用进展——全国第三届纳米材料和技术应用会议论文集(上卷)[C];2003年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 唐念;Mn/TiO_2催化氧化NO联合CaSO_3浆液吸收的烟气脱硝新工艺研究[D];浙江大学;2011年
2 高健;活性半焦低温催化氧化脱除烟气中NO的研究[D];中国海洋大学;2010年
3 胡宗敏;以二价金属钌的多吡啶络合物为催化剂催化氧化有机化合物的研究[D];中国科学技术大学;2011年
4 常杰;空气间接催化氧化含硫化合物反应的研究[D];大连理工大学;2010年
5 兰天;海水法燃煤烟气脱硫中S(IV)的氧化规律与吸收—催化氧化一体化技术研究[D];浙江大学;2013年
6 周曙光;双甘膦催化氧化制草甘膦过程研究[D];华东理工大学;2010年
7 杨明;PEG-NOx体系催化氧化废电路板提铜、锡及其机理研究[D];东华大学;2013年
8 宋磊;负载型凹凸棒石催化剂催化氧化挥发性有机污染物[D];合肥工业大学;2013年
9 庄柯;纳米Mn-Ti-O复合氧化物催化剂结构与NO选择性催化还原性能[D];南京大学;2011年
10 张玉;铁屑法烟气脱硫工艺及Fe(Ⅱ)催化氧化S(Ⅳ)动力学研究[D];大连理工大学;2003年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 叶智青;锰—铁催化剂低温催化氧化NO研究[D];昆明理工大学;2011年
2 王婕;CoOx/TiO_2系列催化剂催化氧化NO及其改性研究[D];浙江大学;2010年
3 何川;Mn-Cu/TiO_2催化剂的制备及其低温催化氧化NO的实验研究[D];南京理工大学;2010年
4 张婧欣;铬基催化剂的制备、表征及其催化氧化NO性能的研究[D];南京理工大学;2013年
5 秦旭东;V_2O_5-WO_3/TiO_2催化氧化NO性能研究[D];湘潭大学;2011年
6 康东娟;活性炭基复合催化剂低温定量催化氧化NO研究[D];昆明理工大学;2012年
7 李慧洁;MnO_x-TiO_2催化氧化NO性能研究[D];湘潭大学;2011年
8 张朝晖;金属离子液相催化氧化烟气脱硫的研究[D];华北电力大学;2002年
9 胡学伟;超声—催化氧化—生物组合技术处理垃圾渗滤液的研究[D];昆明理工大学;2004年
10 肖俊饮;金属卟啉催化氧化环已烷连续性试验研究[D];湖南大学;2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 杨扬 姜小毛;我国掌握羰基硫脱硫核心技术[N];中国化工报;2004年
2 陈季冰;企业办社会? No![N];华夏酒报;2010年
3 记者 徐晶晶;消费者对霸王条款有权说“NO”[N];滨海时报;2010年
4 记者 郑劲松;湿式催化氧化技术有效去除氰化物[N];中国环境报;2004年
5 叶茂中 顾小君;CI is no CI?[N];中国工商报;2000年
6 金世国;催化氧化技术净化有机废水[N];中国化工报;2011年
7 林非;NO调节剂精氨酸氨基多糖问世[N];中国化工报;2009年
8 徐德昭;欧盟9月起对白炽灯说NO[N];东莞日报;2009年
9 林永锋;石油价格也会对欧佩克说NO[N];中国能源报;2010年
10 钱文;首钢新钢联:对“瘦身”钢筋说“NO”[N];中国建设报;2010年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978