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不同源生物炭的理化性质及其对双酚A和磺胺甲噁唑的吸附

李靖  
【摘要】:近年,生物炭作为一种新型环境功能材料,引起了广泛的关注。除了具有碳封存、温室气体减排的潜在功能外,生物炭越来越多的应用于土壤改良,受污染土壤修复等领域中,并展现出一定潜力。 本研究选用桉树叶、玉米芯、蚕沙、柚子皮和香蕉杆5种生物质作为原材料,采用限氧升温法在4个不同温度(200-500℃)下制备生物炭。通过元素分析、BET-N2表面特征分析、傅里叶红外光谱分析、X射线衍射技术等方法对生物炭的物理化学性质进行表征。选用双酚A (BPA)和磺胺甲噁唑(SMX)作为目标污染物,研究极性较强和离子型的人工合成有机污染物在生物炭上的吸附行为,从而深入了解未经酸洗处理的生物炭的吸附特性以及其施用对有机污染物的环境行为和风险的影响。 结果表明:1)生物炭随制备温度的升高,碳含量升高,氢含量和氧含量降低;芳香性和稳定性增强,极性减弱,阳离子交换能力降低,由“软碳”逐渐形成具有高芳香性的“硬碳”;桉树叶和蚕沙类生物炭施用能提高土壤的N肥,而玉米芯类生物炭则能使N固定,减少氮氧化物的排放;草本类生物质比草木本类生物质制备的生物炭灰分含量高,灰分中的碳酸盐会干扰生物炭的元素分析结果。2)富含木质素的生物质制备的生物炭孔隙结构更发达。3)生物炭在低温制备中主要生成草酸盐,在高温制备中主要生成碳酸盐,随温度升高,碳酸盐含量增加;生物炭在炭化过程中,300℃C左右纤维素的晶体消失,逐渐形成石墨烯片层结晶。5)生物炭的pH值随制备温度的升高而增大。 随着制备温度的升高,各类生物炭对BPA和SMX的吸附非线性增强,其中SMX带负电,受生物炭表面负电荷的静电排斥作用,不能与其表面充分接触,导致其非线性和吸附能力均弱于BPA。 BPA和SMX在生物炭上的吸附主要由分配作用和表面吸附作用共同作用。随制备温度的升高,生物炭中的脂肪族和脂环族逐渐减少,BPA在各类生物炭上的分配作用依次减弱,而SMX在各类生物炭上的分配作用因受静电排斥作用呈现出不同规律。BPA能通过π-π电子供受体作用、氢键作用、π-π键作用等吸附在生物炭表面,并呈现出吸附能力随制备温度的升高总体下降的趋势,不同类生物炭规律具有差异性,表面吸附的饱和吸附量Qmax的下降的主导作用是π-π电子供受体作用减弱。SMX能通π-π电子供受体作用、氢键作用、阳离子桥接作用吸附在生物炭的固体表面,但受静电排斥作用的影响,展现出不同的吸附性能,总的来看200°C和500℃C下制备的生物炭表面负电荷最少,对SMX的静电排斥作用最弱,所以这两个温度下制备的生物炭,其分配作用和表面吸附的饱和吸附量Qmax大多是最大的。因此,静电作用是导致SMX在生物炭上吸附行为的主导作用。 最终得出结论,低温制备的生物炭对极性化合物的吸附强于高温制备的生物炭,对于未经酸洗处理的生物炭,较低温度和较高温度制备的生物炭对带负电的离子型化合物的吸附强于中间温度制备的生物炭。另外,本研究将为未经酸洗处理的生物炭的实际运用提供理论依据,为其普及使用奠定基础。


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