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锰基氧化物脱硝催化剂的制备及性能研究

王杰祥  
【摘要】:近几年,经济快速发展的同时也给环境带来较大的污染,大气污染成为人们亟待解决的问题。氮氧化物(NOx)是大气污染中主要的污染源之一,其来源主要是燃煤火电厂烟气排放和机动车尾气的排放。在氧气充足的条件下选择性催化还原(SCR)是消除氮氧化物污染的有效手段之一。采用低温SCR技术能将SCR脱硝装置安装在除尘和脱硫装置之后,能够大幅度减轻烟尘对催化剂的冲刷、毒化,延长了催化剂的使用寿命,从而降低脱硝成本。低温SCR技术存在的主要问题是催化剂的低温SCR活性不高、抗802中毒性能较差等。针对目前SCR催化剂中的不足,结合目前的研究现状,本文主要对金属氧化物MnOx作活性组分的催化剂进行系统研究。 实验以锐钛矿型Ti02做催化剂载体,以硝酸锰,硝酸铈做活性组分的前驱体,采用浸渍法制备了MnOx-CeO2/TiO2催化剂。采用固定床催化反应装置对制备的催化剂进行评价,分别考察了活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间、载体成型对催化活性的影响。结果表明,在催化剂装填量为2mL,反应空速为20000h-1,烟气中NO、NH3、O2浓度分别是750ppm、750ppm、5%,载气为N2的的实验条件下,焙烧温度为500℃,焙烧时间为5h,活性组分负载量为15%,载体选取锐钛矿型Ti02粉末的MnOx-CeO2/TiO2催化剂具有最好的脱硝效果。在100℃时其催化活性就能达到75%,120℃-180℃温度范围,其对NO的转化率均达到92.5%以上。 采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、比表面积分析(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)和程序升温脱附(TPD)等表征手段对催化剂的表面形貌、晶体结构、表面元素化学性质、样品还原性能和表面酸性等进行分析。研究表明,催化剂颗粒由纳米粒子组成,平均粒径在50nm左右,由许多纳米粒子团聚在一起构成了疏松结构的催化剂,附着在团聚体表面的细小颗粒是催化剂的氧化物活性组分;催化剂的载体相为锐钛型Ti02,活性组分在载体表面主要呈现无定形状态,并且处于高度分散,载体Ti02为锐钛矿型结构时,催化剂才会有较高的NO脱除率。 对MnOx-CeO2/TiO2催化剂的催化稳定性进行了测试,结果显示催化剂对NO的转化率在1h内由初始时的94.9%降至90%。随后10h内催化剂的NO转化率一直在90%附近微小波动,没有下降的趋势。在含有200ppmSO2的烟气中对催化剂进行抗SO2性能测试,结果显示,低于100℃时,S02的存在几乎不影响催化剂的脱硝活性,100℃以上时,S02对催化剂的活性影响明显,180℃~220℃时的催化剂对NO转化率基本保持在65%左右的水平。 通过掺杂金属元素Y、Co、La的氧化物对MnOx-CeO2/TiO2催化剂抗SO2的性能进行了初步研究。研究表明,掺杂Y、Co、La的氧化物后有利于提高催化剂在160℃以上高温段的抗硫性能。但在160℃以下时,掺杂这些元素后,催化剂的活性反而有所降低。实验制备出了抗硫性能较为理想的MnOx-CeO2-Co(0.01)/TiO2催化剂,该催化剂在含有200ppm SO2的烟气中依然在较宽温度范围内具有较高的催化活性,其在120℃-190℃的范围内,脱硝率始终保持在76%以上的水平。


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