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金属氧化物/二氧化钛纳米管阵列复合材料制备及其锂电性能研究

胡晓晓  
【摘要】:各种便携式电子产品在全球范围内的普及使锂离子电池的应用越来越广泛。近年来,随着人们对电动车、混合动力汽车的日益关注,对锂离子电池性能的要求也越来越高,比如具有高比容量、高输出功率、良好循环稳定和高安全性能等。二氧化钛材料在充放电循环中结构稳定、稳定性好、放电平台高,作为锂电池负极材料有很大的研究价值,其中二氧化钛纳米管结构负极材料比表面积大,能够与电解液充分接触,且能有效缩短锂离子的扩散距离,因而作为电极材料的研究较为广泛。然而二氧化钛纳米管理论容量为335mAh/g,仅与传统石墨电极相当,为提高其容量,满足日益增长的需求,研究者提出了多种方法。金属氧化物如氧化铜、铁氧化物、氧化锌等具有很高的理论比容量,但循环过程中体积效应大,容易导致材料结构破坏循环性能变差。本论文分别选用上述三种氧化物与二氧化钛纳米管通管阵列进行复合,得到负载金属氧化物的二氧化钛纳米管通管阵列,并组装锂离子电池,发挥金属氧化物的大容量性质和二氧化钛纳米管结构稳定性能的协同作用,欲达到改善锂电池综合电化学性能的效果。主要内容包括:(1)采用阳极氧化、电沉积及退火三步骤制备得到了不同沉积时间下的CuO/TiO2纳米管通管阵列。作为锂电池负极材料,电沉积时间为5分钟与10分钟得到的CuO/TiO2纳米管通管阵列电极相比具有较优异的电化学性能。该复合电极首次放电容量为343mAh/g,30次循环之后,可逆容量为182mAh/g,锂电池容量明显提高,且具有较好的循环稳定性。管状Ti02阵列网络能够在一定程度上限制纳米级的CuO颗粒和CuO纳米线在充放电循环过程中表现出的巨大的体积效应,提高CuO/TiO2纳米管复合材料可逆性能及循环稳定性。(2)采用上述三步骤同样制备得到了Fe2O3/TiO2纳米管通管阵列。Fe2O3/TiO2纳米管通管阵列作为锂离子电池负极材料,首次放电容量为384mAh/g,充电容量为205mAh/g,库伦效率为53%。负载Fe203的Ti02纳米管通管阵列电极在充放电过程中形成SEI膜,SEI膜的形成消耗了大量锂离子,造成较大的不可逆容量损失,同时,也增加了一部分表面SEI膜层的电阻。虽然锂电池首次放电容量提高,但循环性能和导电性能均下降。(3)不同沉积电压下的ZnO/TiO2纳米管通管阵列同样由上述三步骤制备得到,作为锂电池负极材料,ZnO的负载对Ti02纳米管通管阵列电极电化学性能的改善也十分有限。其中,沉积电压3V条件下制备的ZnO/TiO2纳米管通管阵列电极性能优于5V电压下制备的电极,但其放电容量仅前5次高于Ti02纳米管通管阵列电极,随后仍不断降低。其电化学性能仍为电极材料形貌、SEI膜的形成两方面综合的结果。


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