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有机胺和离子液体体系相变吸收SO_2研究

陈玲  
【摘要】:随着经济的发展,生活中必不可少的能源物质煤、化石燃料的燃烧向空气中排放了大量的S O2,而SO2对人体健康和生态环境有着严重的危害,因此如何有效捕集SO2成为了关键。传统的脱硫方法虽然在实际工业中得到了应用,但是仍然存在着解吸能耗高的问题。经研究发现相变吸收溶液吸收CO2后,吸收产物从溶液中自发分离出来作为新相,由于只需将吸收产物富集的一相送至汽提塔进行处理,因此加热解吸所需的能耗明显降低。基于SO2与CO2结构的相似性,考虑用相变吸收液吸收SO2解决其解吸能耗高的问题。因此本文选用性能良好的有机溶剂与吸收剂制备成相变吸收溶液,实现液固或液液相变吸收S02;基于离子液体优异的性能,本文选用N杂环三级胺提供阳离子,有机酸提供阴离子合成离子液体实现液固相变吸收SO2。具体研究内容包括以下三方面:(1)利用一系列三级二胺作为吸收剂,采用沸点较高、粘度较小的有机溶剂作为溶剂配成吸收溶液进行液-固相变吸收SO2的研究,实验发现长链烷烃是作为相变的最好溶剂,因为在这其中形成的吸收产物沉淀远远多于在其它溶剂中所形成的;实验发现N,N,N',N'-四甲基己二胺吸收SO2的能力最强,这是因为它的低挥发性和较强碱性。二胺吸收SO2的产物均表现出强吸水性,并且基于XRD、FTIR和元素分析证明其是焦亚硫酸盐。通过重结晶获得1,4-二甲基哌嗪焦亚硫酸盐的单晶,发现其含有水分子。实验探究了吸收剂浓度,温度和分压等吸收条件对吸收S02性能的影响。采用气相色谱对液相中二胺的含量随着SO2吸收量的变化进行测定,结果表明,二胺吸收的SO2会使二胺与液相完全分离。TG分析结果表明,二胺吸收SO2产物的分解是伴随着二胺的挥发进行的,即通过简单的加热方式二胺不能再生,且吸收产物初始分解温度的高低顺序为:C10H26N2S2O5C7H20N2S2O5C6H16N2S2O5·H2OC6H18N2S2O5,这与其对应的吸收剂沸点高低的顺序一致。(2)利用N杂环三级胺与不同pKa值的有机酸合成离子液体,实现液固相变吸收SO2。实验考察了阳离子和阴离子对其吸收SO2性能的影响,结果表明,阳离子对其吸收性能的影响是由阳离子供体胺中的N原子和其碱性共同作用的;而阴离子对其吸收性能的影响表现为:阴离子供体酸的酸性弱于亚硫酸时其吸收SO2的能力远远高于阴离子供体酸的酸性强于亚硫酸的离子液体。同时考察了温度对其吸收性能的影响:随着温度的升高,其吸收SO2的最大容量减少。通过XRD结果表明洗涤方式对吸收产物结构没有影响,且吸收产物极易吸水,吸水后结构稳定,通过红外、元素分析以及X射线单晶衍射表明吸收产物为甲氨基甲磺酸。(3)将N,N-二甲基正辛胺(DMOA)作为吸收剂,物理化学性质良好的有机溶剂作为溶剂,筛选出了可实现液液相变吸收SO2的吸收溶液:DMOA/十六烷。通过核磁和红外对其吸收产物进行分析,结果表明其吸收产物为电子转移产物:DMOA·SO2。在影响因素实验中,考察了吸收剂浓度、温度、分压对其吸收性能的影响,并采用气相色谱对SO2吸收量、吸收剂浓度、温度对各组分在两相中含量的变化曲线进行测定,结果表明:随着SO2吸收量的增加,DMOA和SO2在下相中的含量逐渐增多,在上相中的含量逐渐降低,而溶剂十六烷正好相反;吸收剂浓度对各组分在上下两相中的含量基本无影响;温度对其各组分的影响为随着温度的增加上下两相的互溶度增大。五次SO2循环吸收-解吸实验后该溶液吸收SO2的能力基本不变,这表明该吸收溶液具有良好的SO2循环吸收性能。


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