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稀土掺杂上转换发光材料的制备及在荧光探针方面的应用研究

聂齐齐  
【摘要】:近年来,稀土掺杂的上转换发光材料(UCNPs)由于其特别的能级结构和发光机制,具备许多其他荧光材料不具备的独特的优点,如优异的物理化学和光稳定性、高的灵敏度和信噪比、较强的组织穿透能力、无背景荧光干扰、不损伤生物组织等。正是由于以上优异的性能,发展以UCNPs为核心的新型荧光探针以实现对无机离子、有机小分子、生物分子等的检测方法引起了研究者的广泛关注。基于此,本文利用荧光共振能量转移技术(LRET),以稀土掺杂上转换发光材料和贵金属纳米粒子分别作为能量供体和受体,设计并合成了两种不同类型的荧光探针,并将其用于锰离子和三聚氰胺分子的检测。通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、荧光光谱仪、UV-Vis光谱仪及Zeta电位等手段对样品的刑貌、晶型、光学性质、表面特性等进行了表征分析。本论文的研究内容主要分为如下部分:通过总结大量资料及文献,介绍了UCNPs的相关研究背景、基本发光原理及合成方法、未来发展前景等,并对其在生物成像及荧光探针方面的应用进行了详细论述。探索出一种基于荧光共振能量转移原理的荧光探针。在室温下首次实现了银纳米粒子吸光中心的可控调节。将高温热分解法合成的Na YF4:Yb,Er UCNPs作为能量供体,选择最大紫外吸收峰位于绿光区的银纳米粒子作能量受体,通过两者之间荧光共振能量转移对锰离子进行检测。在荧光探针的荧光强度与锰离子浓度间建立线性关系,此探针对锰离子的检测范围为0.2-5μM,检测限为150 n M,结果证明这种探针对锰离子具有高灵敏度和高特异性。采用了一种简便的水热法制备了绿光和红光共同发射的Na YF4:Yb,Er UCNPs并以其为能量供体,选择金纳米粒子为能量受体。研究发现两者在弱酸环境p H=6.864条件下才能构建高效荧光共振能量转移体系。以此体系为手段通过比率荧光探针实现了对三聚氰胺分子的高效检测,在比率荧光探针的荧光强度相对变化量与三聚氰胺分子浓度间建立线性关系,结果发现此探针对锰离子的检测范围为20-200μg/L,最低检测限为11μg/L。并且实现了对实际牛奶样品中的三聚氰胺分子的检测。


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