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草酸根配合物的合成及磁性研究

刘玉颖  
【摘要】:随着功能配合物的合成及研究的进一步发展,具有磁性的分子基材料的研究取得了巨大的进展,其优越性及广阔的应用前景,已经为世人所瞩目。多核配合物其独特的结构和磁性特点,为分子铁磁体的设计与合成提供了新的途径。在配合物中,两个顺磁性金属离子间需要间隔一个或多个抗磁性原子才能使相转移温度有一定程度的提高。因此,需要选择合适的性能优良的桥配体。草酸根是一种非常有效的传递磁耦合作用的桥联基团。本课题主要围绕以草酸根为桥联配体,2,2'-bipy、1,10-phen、8-羟基喹啉等含N、O杂环配体为端接配体来合成分子基磁性配合物。 第一章 对分子基磁性配合物的研究及草酸根作为桥联配体的特性进行了系统论述。 第二章 采用K_2[Cu(ox)_2]·2H_2O作为前体,与2-氨基吡啶、咪唑、苯并咪唑进行自组装得到C2、C3、C4。对三种配合物进行了元素分析、红外光谱以及热重分析。三种配合物均为链状配合物。 第三章 合成了7种Cr—M异核配合物C6~C11、C13,两种单核配合物C5、C12。所有配合物均利用元素分析、红外光谱等手段推断了其组成和结构。并测定了C5([Cu(phen)(ox)(H_2O)]H_2O)的晶体结构。晶体由氢键相连形成层状结构,并存在π—π相互作用。 第四章 首先合成了C14([Ni(phen)_2(ox)]·5H_2O),测定了C14的晶体结构,晶体中含有五元水环(H_2O)_5。氢键与π—π相互作用使晶体内部形成二维网络结构。后以C14为前体合成了C15([(phen)_2Ni(ox)Mn(phen)]·H_2O·(ClO_4)_2)。对配合物C14、C15的进行了元素分析、红外分析、紫外可见光谱分析以及热重分析。利用Gaussian 03程序,DFT方法B3LYP/6—31G,对C14和[Cu(phen)_2(ox)]·5H_2O进行了布居分析。 第五章 测定了C2和C15的磁化率数据,并进行了理论拟合。结果表明C2:C=0.402cm~3·mol~(-1)·K和θ=3.8K,J=2.1cm~(-1),配合物具有铁磁性。C15:C=5.89cm~3·mol~(-1)·K,θ=-17.85K,J=-0.01cm~(-1),配合物具有弱反铁磁性。


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