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吡啶取代三联吡啶配合物的合成、结构及性质研究

苟蕾  
【摘要】: 利用功能化三联吡啶作为构件块来构筑功能超分子聚集体和配位聚合物是研究的热点之一。本论文以构筑具有荧光性能的吡啶取代三联吡啶配合物为研究目标,选用d~(10)金属离子(Zn~(2+)、Cd~(2+))或强荧光稀土离子(Eu~(3+)、Tb~(3+)和Dy~(3+))与吡啶取代三联吡啶有机配体4′-(3-吡啶)-2,2′∶6′,2″-三联吡啶(3-pytpy)、4′-(2-呲啶)-2,2′∶6′,2″-三联吡啶(2-pytpy)反应,设计合成了四个系列共22个不同维度的配合物,并解析了它们的单晶结构,进行了元素分析、红外光谱、紫外-可见光谱等表征,并系统研究了它们的发光性能。研究结果如下: (1)研究了两个吡啶取代三联吡啶配体的位置异构效应对配合物结构的影响。3-pytpy配体比2-pytpy具有更小的空间位阻,在相同的合成条件下容易以单-三齿桥联方式配位;而2-pytpy更易以三齿螯合形式配位,通过π…π堆积作用形成超分子结构。本章的研究对于选择适当的有机配体定向设计和构筑目标配合物具有指导意义。 (2)利用“金属配合物作为配体”的合成方法和单步自组装反应制备了三种包含[M(3-pytpy)_2]~(2+)单元的混合金属多核、一维配合物,为混合金属配合物的合成提供了线索和思路。 (3)合成了新型的三联吡啶稀土硝酸配合物。荧光分析表明,pytpy是一类有效的荧光敏化试剂,能够将能量高效的传递到Tb~(3+)与Eu~(3+)上。配合物9和11可作为绿色和红色荧光材料而具有潜在的应用价值。讨论了溶剂效应对配合物荧光强度的影响。 (4)首次利用在紫外区具有较大的光吸收系数的芳香二羧酸作为桥联配体与3-pytpy共同构筑了11种具有荧光性能的配合物12-22。讨论了3-pytpy的配位模式及有机羧酸结构(长度、羧基官能团的位置或配体的刚柔性)对配合物结构的调控作用。本章所合成的金属有机杂化物大多具有较好的荧光性能,其最大荧光发射峰位置近似,发光机理都可归结为配体内电荷跃迁(ICT)。


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