瞬态相干相位共轭四波混频和六波混频光谱术

【摘要】： 相位共轭极化拍频起源于四波混频或六波混频过程间的极化干涉。这种相干效应与起源于波函数几率幅之间干涉的量子拍频有着很大的差别。基于二阶相关函数理论研究了准二能级、级联三能级和四能级系统中极化拍频的激光相干效应,发现拍频信号的时间特性依赖于激光场的随机特性和跃迁的横向弛豫率。分别考虑了泵浦光束为窄带和宽带的情形,发现拍频信号不仅进行着时间振荡而且同时进行着空间振荡。如果相位共轭极化拍频被用作能级差的测量,其优点是两态之间的能级差可以很大,而且在测量中可以获得消除多普勒增宽的精度。我们研究了相位共轭极化拍频光谱术和时间及频率领域中其它消除多普勒增宽技术之间的关系。发现当泵浦光为窄带和宽带时,相位共轭极化拍频光谱术分别对应于消除多普勒增宽的饱和吸收光谱学(或中间态共振的双光子吸收光谱学)和三脉冲受激光子回波(或和频三能级光子回波)。可是,它拥有时间及频率领域技术的主要优点。 基于二阶相关函数理论,我们研究了多普勒增宽系统中极化拍频的不对称特性。从物理上解释了极化拍频的不对称特性是由于不对称光路中光学元件的色散造成了两个自相干过程零延时之间存在偏差引起的。值得一提的是这种极化拍频信号的不对称特性并不会影响它对能级差的测量精度。我们还利用二阶相关函数理论研究了准二能级、级联三能级和四能级多普勒增宽系统中极化拍频的三阶和五阶非线性效应。发现相位共轭五阶极化拍频是五阶非线性光学极化强度之间干涉的结果,拍频信号不仅进行着时间振荡而且同时进行着空间振荡,它对激光绝对频率的测量可达到与激光线宽同一量级的精度。 利用混沌、相位扩散和实高斯场模型研究了多普勒增宽系统中极化拍频的四阶相关效应,发现拍频信号的时间特性依赖于激光场的随机特性和跃迁的横向弛豫率,拍频信号的调制项依赖于决定于激光线型的二阶相关函数。由于激光场不同的随机涨落模型仅仅会影响四阶相关函数,它们对拍频信号总体的时间调制特性影响甚小。在时间领域指出了相位涨落和振幅涨落的不同作用。混沌场的四阶相关函数理论对多普勒增宽系统中的极化拍频是至关重要的。分别考虑了窄带和宽带情形,发现它对两态之间能级差的测量可以得到消除多普勒增宽的精度。从物理角度讨论了多普勒增宽相位共轭极化拍频和DeBeer提出的超快调制光谱学之间的差别。 最后,我们利用相位扩散模型研究了拉曼增强非简并四波混频中激光场的相关效应,指出了光场涨落的不同作用。提出用时间延迟方法消除热背底。激光为宽带非相干光时,随着时间延迟的增加,拉曼增强非简并四波混频信号强度的共振项和非共振项之间的比值增加。这种增加可以通过考虑激光场涨落对拉曼共振项和分子取向栅之间具有不同的影响来解释。激光为高斯线型时,我们利用二阶相关函数理论阐明了拉曼增强非简并四波混频信号的最大值并不出现在两泵浦之间的相对时间延迟τ=0处的不对称时间特性。在二硫化碳(CS2)中,利用混沌和相位扩散模型研究了相位共轭拉曼增强极化拍频的六阶相关效应。基于这两种随机模型,我们分别考虑了泵浦光场的窄带和宽带情形,发现拍频信号不仅进行着时间振荡而且同时进行着空间振荡。用拉曼增强极化拍频测量拉曼活性振动模共振频率的总体精度取决于拉曼模式和分子取向栅的弛豫率。而且,拍频信号的时间特性依赖于激光的随机特性和拉曼模式及分子取向栅的衰变率。激光场不同的随机模型仅仅会影响四阶和六阶相关函数。进而,在时间领域指出了相位涨落和振幅涨落的不同作用。从物理角度讨论了拉曼增强极化拍频和多普勒增宽系统中相位共轭极化拍频的四阶相干特性之间的区别。混沌场的六阶相关函数理论对拉曼增强极化拍频是至关重要的。