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Co基MOF衍生多孔碳的改性制备及其在锂硫正极中的应用

杨召  
【摘要】:锂硫电池(LSB)由于其较高的能量密度(2600 Wh kg-1)和高比容量(1675 mAh g-1),以及硫资源丰富、对环境友好且成本低等优点,成为最具有应用前景的储能二次电池之一。然而,锂硫电池的商业应用仍受到多硫化锂穿梭和电化学反应中电子和离子传导动力学滞后问题的阻碍。研究发现金属有机骨架(MOFs)衍生多孔碳继承了前驱体的多孔结构,可以缓冲锂硫电池充放电过程中的体积效应和提供硫电化学反应的场所。同时MOFs衍生的金属纳米颗粒能吸附多硫化锂,缓解穿梭效应。然而,MOFs衍生碳的颗粒结构不利于形成完整的离子和电子传导网络,造成离子和电子动力学滞后。针对以上问题,本文主要对正极载硫基体的电子和离子转移路径进行设计、并且改性调控基体的表面化学吸附环境。以金属钴基有机骨架ZIF-67为前驱体制备多孔碳材料,通过碳纳米管改性、磁场处理以及双金属协同效应作用,提高电子和离子的转移速率,增强正极材料对可溶性多硫化物的化学吸附作用,抑制穿梭效应,从而改善锂硫电池正极的电化学性能。以钴基金属有机骨架ZIF-67为前驱体,将具有长程传导特性的碳管与ZIFs碳骨架复合,与ZIFs碳骨架之间搭建成具有快速的电子和离子传导通道,复合材料可以兼具丰富的多硫化锂的化学吸附位点和快速的离子和电子传导网络,有利于提升电池的电化学性能。结果表明,碳纳米管(CNT)含量为4.5 wt%时,制备的S@Co-NC@CNT-4.5正极具有最佳的电化学性能。S@Co-NC@CNT-4.5正极在2C倍率下表现出493 mAh g-1的放电比容量。S@Co-NC@CNT-4.5正极在0.2 C倍率下的初始放电比容量为938 mAh g-1,比未经CNT修饰的正极容量提升了 40%,稳定循环100次后,可逆容量仍保持在632 mAh g-1。为了进一步抑制充放电过程中的穿梭效应和离子传导动力学,提高锂硫电池正极的容量和容量保持率,通过外加磁场调节多孔碳骨架中Co金属的分布,调节正极的离子传输动力学,研究了不同磁场强度对复合正极材料电化学性能的影响。结果表明,在正极制备过程的磁场调控能够提升正极的离子传输动力学,提升电池电化学性能。当磁场强度为200 G时,S@Co-NC@CNT-4.5正极的电化学性能改善效果最佳。S@Co-NC@CNT-4.5正极材料初始放电比容量可达1160 mAh g-1,在0.2 C和1 C倍率下的放电比容量分别为1033 mAh g-1和751 mAh g-1,当电流密度再次返回到1 C和0.2 C时,电池的放电比容量分别可恢复到688 mAh g-1和876 mAh g-1,容量保持率分别为92%和86%。通过引入Ni金属,利用Ni金属和Co金属的协同作用,提供多重吸附位点,有效地固硫并提升基体的离子和电子传导能力,从而提高复合正极材料的电化学性能。结果表明,Co、Ni摩尔比为4:1所制备的S@Co4Ni1-NC@CNT-4.5复合正极具有最佳的电化学性能:具有较好的高倍率性能,2 C下倍率放电比容量仍然高达597 mAh g-1,比未掺杂的复合正极容量提升了 28%。在0.2C倍率下,经过300次循环后,S@Co4Ni1-NC@CNT-4.5复合正极的可逆容量较S@Co-NC@CNT-4.5高出34%,容量保持率提高了 4%。


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