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GQD驱动的纳米碳材料的自组装及电化学性能

赵绒娜  
【摘要】:石墨烯、碳纳米管等纳米碳材料因其优异的电化学性能,在电化学催化和电化学储能领域展现出广阔的应用前景。然而石墨烯、碳纳米管等纳米碳材料易聚集、表面无活性官能团,难与其它材料进行复合,这成为阻碍纳米碳材料实际应用的瓶颈问题。针对这个问题,本论文设计采用石墨烯量子点(GQD)修饰纳米碳材料,既可以提高纳米碳材料的分散性能,又能在不破坏纳米碳材料共轭结构的基础上,为纳米碳材料表面带来能与金属离子、聚苯胺等结合的位点,达到控制复合材料微结构的目的。另外,作为一种新型的纳米碳材料,GQD不损害石墨烯、碳纳米管等纳米碳材料的导电性和电化学稳定性。因此采用GQD修饰纳米碳材料,是实现纳米碳复合材料可控制备的新思路和新方法。主要内容如下:(1)采用石墨烯量子点(GQD)功能化修饰多壁碳纳米管(MWNT),制备分散均匀的多壁碳纳米管/石墨烯量子点(MWNT/GQD)水溶液,然后利用GQD表面的羧基官能团均匀的吸附Ag+、Ni2+,在碱性条件下水热反应生成Ni(OH)_2,同时实现GQD表面的含氧官能团和Ag+的还原,获得MWNT/GQD/Ag/Ni(OH)_2纳米复合材料。电化学检测结果表明:该复合材料修饰的玻碳电极可以有效地催化葡萄糖的无酶电化学氧化。研究发现随着Ag和Ni含量的改变,复合物的电催化性能也随之改变,其中Ag和Ni含量占MWNT质量80wt%时MWNT/GQD/Ag/Ni(OH)_2纳米复合材料电化学性能最好。在5.0×10-7mol/L~2×10-4 mol/L范围内该纳米复合材料修饰的玻碳电极可以有效检测葡萄糖,检测限为2×10-7mol/L。相对于抗坏血酸、双氧水、硝苯地平、多巴胺该修饰电极对葡萄糖有唯一的电化学识别作用。(2)分别以热还原法、混酸剥离碳纤维法和化学氧化法制备了还原氧化石墨烯(rGO)、石墨烯量子点(GQD)和聚苯胺(PANI)。进一步以GQD为连接体,以rGO和PANI为原料,采用溶液共混法制备rGO/GQD/PANI三元复合粉体材料,并用恒流充放电实验研究复合材料的电容性能。通过研究反应物的质量比对rGO/GQD/PANI纳米复合材料的结构及超电容性能的影响可知,当石墨烯与聚苯胺质量比为1:1时得到的rGO/GQD/PANI纳米复合材料具有最优的电容性能,比电容可达到324 F/g,相对于纯组分PANI的比电容194 F/g有了大幅提高;1000次充放电循环后,rGO/GQD/PANI纳米复合材料比电容损失只有19%,而纯PANI的比电容损失高达68%。(3)以rGO/GQD与PANI分散液为组装前体,以π-π作用和静电力为驱动力,采用层层自组装的方法制备了结构均匀致密的rGO/GQD/PANI层层自组装膜。电化学检测结果表明,rGO/GQD/PANI层层自组装膜修饰的氧化铟锡(ITO)电极,可以有效的催化中性水溶液中双氧水的电化学还原。时间-电流实验证明rGO/GQD/PANI层层自组装膜/ITO电极可以有效检测水溶液中双氧水的浓度,其检测线性范围为5.0×10-7 mol/L~4×10-5mol/L,线性相关系数为0.99。相同条件下,该电极对抗坏血酸、葡萄糖、硝苯地平、多巴胺等无电化学响应,说明rGO/GQD/PANI层层自组装膜/ITO电极是良好的双氧水电化学识别和检测器件。


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