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高储能聚丙烯基复合电介质的设计、制备与性能调控研究

刘标  
【摘要】:随着电子电气工业的发展和电子能源系统的高性能需求,有机薄膜电介质电容器因其微/纳秒级的充放电速度、宽广的温谱和频谱稳定性、优异的耐压和柔韧特性而受到人们的高度关注。当今广泛研究的电介质薄膜大多采用铁电类聚合物(如聚偏氟乙烯(PVDF)及其共聚物)作为基体,由于其本征的铁电性损耗,这类复合电介质均具有难以克服的充放电效率低、发热集中易击穿等问题;而利用具有线性充放电特性的非极性聚合物(如聚丙烯(PP))作为复合电介质基体,又具有介电常数(ε)低(2.2)、加工制备困难、复合电介质微观均匀性和界面特性难以控制等缺点。因而如何实现纳米复合电介质薄膜ε和电击穿强度(Eb)的协同提升是实现其储能密度提升的关键,也是当前电极化储能研究领域的热点和难点。综上所述,本课题以核-壳结构纳米钛酸钡填充的PP基复合电介质薄膜为研究对象,以提升其储能密度为目的,采用理论分析、实验探究及计算模拟相结合的研究方法,以“微观结构——宏观性能——功能应用”逐级调控为研究主线,从以下方面开展研究:(1)选用纳米钛酸钡(BaTiO_3,BT)为无机填料粒子,通过表面引发原子自由基聚合(ATRP)方法,实现甲基丙烯酸甲酯(MMA)单体聚合为壳而包覆在BT粒子表面,成功制备得到具有均匀核-壳结构、高比表面积、有机壳层厚度可调以及分散良好的系列PMMA@BT纳米颗粒。研究构筑工艺参数对纳米填料结构和组分特征的影响规律,从而实现核-壳结构纳米填料的合理构筑。结果表明,PMMA均匀接枝在BT表面,并且可精确控制壳层厚度在4~10nm分布,PMMA@BT纳米颗粒在PP基体中有改善的相容性。(2)选用PP作为复合电介质基体,基于界面极化效应及电击穿特性,采用熔融共混和热压成膜的方式,成功制备了系列PP基纳米复合电介质薄膜。揭示核-壳结构纳米填料中壳层厚度和纳米颗粒填充量对纳米复合电介质薄膜的机械、介电和Eb特性的影响规律。结果表明,最优化的有机壳层厚度为8 nm,填料负载含量为10 wt%,PMMA@BT/PP纳米复合电介质薄膜的ε从2.2提高至3.8,Eb从361 MV/m提高至448 MV/m。(3)选用PP作为复合电介质基体,采用熔融共混和热压成膜方式,成功制备了系列PP基纳米复合电介质薄膜。揭示核-壳结构纳米填料对纳米复合电介质薄膜的储能和充放电效率特性的影响规律,并对其进行优化,提成纳米复合电介质薄膜的储能密度。结果表明,在最优化的有机壳层厚度(8 nm)及填料负载含量(10 wt%)情况下,PMMA@BT/PP纳米复合电介质的放电能量密度从0.83 J/cm3到3.86 J/cm3显著增加了365.1%,充放电效率从87.6%到94.1%增加了7.4%。(4)利用多物理场仿真软件(COMSOL)对纳米复合电介质薄膜内部微观电流密度和电场分布进行理论模拟,揭示核-壳结构纳米填料界面结构和填充量与纳米复合电介质薄膜电场电势、电场分布及电流密度的关系;并结合介电和电击穿的实验结果,揭示核-壳结构纳米填料调控纳米复合电介质薄膜性能的微观机理。结果表明,不同聚合物链段互补减少深陷阱以抑制空间电荷积聚,降低了复合电介质的电场的不均匀系数,使电流密度分散;进一步证明了高绝缘PMMA壳层可以有效地限制自由电子的迁移和过量电流的渗流,从而使Eb提高,漏导电流减小,剩余极化减小。最终实现放电能量密度和充放电效率的同步优化。


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