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神府超细煤粉的光催化氧化性能研究

姜玉凤  
【摘要】:本文目的是研究不同密度级神府超细煤粉的光催化氧化特性,为制备煤基光降解复合材料提供理论基础。利用自制的光反应装置,对煤岩组分富集的 D2 和 D3 两个密度级煤样光氧化,测定固体产物的腐殖酸产率、溶胀度、交联点平均相对分子质量以及光氧化过程中煤样失重量与 CO2 生成量随光照时间的变化关系等,并通过红外光谱、元素分析等手段对氧化产物进行分析研究。 研究表明:不同密度级神府超细煤粉的光氧化过程均可分为三个阶段:氧化速率较快的初始期,氧化反应速度慢速降低的过渡期,氧化反应速率趋于稳定的平稳期。 矿物质富集、芳香度和芳环取代度较高的 D3 密度级组分光氧化性较弱,无机矿物和芳环的光催化性能,使其氧化产物中有较多醚类物质生成;而对于芳烃取代度较小、含有较多的亚甲基和脂肪族侧链的 D2密度级组分的光氧化性能较强。 加载稀土金属离子、过渡金属离子对煤的光氧化均有助催化作用。稀土金属离子Ce3+、La3+可大幅度加速腐殖酸的生成;过渡金属离子 Fe3+、Ni2+、Co2+特别是 Ni2+对煤光氧化降解而引起失重的促进作用最为显著;稀土离子与纳米 TiO2 的复合可大幅度增强光氧化降解效果。 光氧化反应首先发生于活性官能团,但对于神府煤表现出原生腐殖酸——光氧化降解——新生腐殖酸——光氧化降解——……的连续过程。 金属离子与腐殖酸的配位稳定作用,延缓了 CO2 的生成,但加速了腐殖酸的生成,进而起到光敏剂的作用,使煤有机质加速氧化生成羰基化合物,进一步按照Norish I 和 Norish II 机理发生断链,从而加速煤有机质的光氧化降解。


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